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Síntese de catalisadores à base de molibdênio suportado sobre carbono e seu emprego na produção de biocombustíveis hidrocarbônicos por meio do hidroprocessamento de precursores lipídicos
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/909753
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Prauchner, Marcos Juliano | - |
| Autor(es): dc.creator | Freitas Júnior, Antônio Martins de | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2024-10-23T16:29:19Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2024-10-23T16:29:19Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2024-08-30 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2024-08-30 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2024-08-30 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2023-04-27 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | http://repositorio.unb.br/handle/10482/50244 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/909753 | - |
| Descrição: dc.description | Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2023. | - |
| Descrição: dc.description | Atualmente, a produção e emprego de biocombustíveis hidrocarbônicos têm sido alvo de intensa pesquisa, pois estes podem ser empregados sem modificação nos motores e utilizando a mesma rede de infraestrutura já existente (tanques, bombas, dutos, etc). Neste contexto, o presente trabalho teve como objetivo central a síntese de catalisadores à base de sulfeto de Mo depositado sobre carbonos ativados (CAs) e seu emprego no hidroprocessamento de precursores lipídicos (rota HEFA - hydroprocessed esters and fatty acids). Pela primeira vez, foi realizado um estudo sistemático acerca dos efeitos das condições de síntese sobre as propriedades e a performance dos catalisadores obtidos frente ao hidroprocessamento. Especial atenção foi dada à investigação da influência da composição química da superfície do suporte sobre a dispersão dos metais ativos. Como suporte, foram utilizados três CAs com diferentes graus de oxidação e acidez: (i) um sintetizado via ativação química de casca de coco seca com H3PO4, além de outros dois preparados pela modificação do CA original por meio de (ii) tratamento oxidativo com solução de HNO3 para aumento do teor de grupos superficiais ácidos e de (iii) tratamento térmico em atmosfera redutora de H2 para remoção de grupos funcionais oxigenados (principalmente de grupos ácidos). Catalisadores com elevadas atividades foram obtidos, os quais permitiram uma completa desoxigenação do ácido láurico (um composto modelo) e do óleo de coco, resultando em biocombustíveis constituídos basicamente por n-alcanos. A adição do Ni como agente promotor melhorou a performance do catalisador. O catalisador mais ativo foi obtido por meio de impregnações subsequentes de Mo e Ni pelo método da via úmida sobre o CA não modificado, com a realização apenas de uma etapa intermediária de secagem entre as impregnações e procedendo-se a calcinação até 400 oC. A atividade para hidrodesoxigenação (HDO) verificada foi muito similar àquela apresentada por um catalisador de sulfeto de Mo e Ni depositado sobre alumina empregado pela Petrobras no hidrotratamento (HDT) de derivados de petróleo. Entretanto, este catalisador industrial apresenta um sério empecilho para seu emprego no hidroprocessamento de derivados de biomassa: seu suporte, a alumina é hidrolisada pela água que é produzida em abundância no processo. Por sua vez, suportes de carbono como os utilizados no presente trabalho apresentam elevada resistência química, térmica e mecânica. O trabalho realizado evidencia que os catalisadores preparados têm grande potencial de aplicação, por meio da rota HEFA, para a síntese de biocombustíveis com características similares aos combustíveis de origem fóssil tradicionais, podendo contribuir de forma significativa para a obtenção de uma matriz energética mundial mais sustentável. | - |
| Descrição: dc.description | Nowadays, the production and employment of hydrocarbon biofuels have been the target of intense research all over the world because these biofuels can be employed without modifying the existing engines and supply infrastructure (tanks, pumps, pipelines, etc). In this context, the present work had as central goal the synthesis of Mo-based catalysts and their application in the hydroprocessing of lipidic feedstocks (HEFA route - hydroprocessed esters and fatty acids). By the first time, a systematic study was carried out concerning the effects of the preparation conditions on the properties and performance of the resulting catalysts. Especial attention was given to the investigation of how the chemical composition of the support surface influences the dispersion of the active metals. As support, three ACs with different oxidation and acidic contents were employed: (i) one AC synthesized by chemical activation of coconut shell with H3PO4; two others obtained by modifying the original AC through (ii) an oxidative treatment with HNO3 solution aiming to increase the content of surface acidic groups or (iii) a reductive thermal treatment under a H2 atmosphere in order to remove oxygenated functional groups (mainly acidic groups). Catalysts with high activity were achieved, which promoted to a complete deoxygenation of lauric acid (a model compound) and coconut oil, resulting in biofuels constituted mainly by n-alkanes. The addition of Ni as a promoter agent improved the catalyst performance. The best catalyst was achieved through subsequent wet impregnations of Mo and Ni over the unmodified AC, with only a drying step between the impregnations and using a maximum calcination temperature of 400o C. The verified activity for hydrodeoxygenation (HDO) was very similar to that presented by a catalyst of Mo and Ni sulfide deposited on alumina employed by Petrobras in the hydrotreatment (HDT) of petroleum derivatives. However, there is a serious constraint on the use of this industrial catalyst in the hydroprocessing of biomass derivatives: the alumina is hydrolyzed by the water that is abundantly produced in the process. By turn, the carbon supports such as the ones employed in the present work present high chemical, thermal and mechanical resistance. The performed work evidences that the prepared Mo-based catalysts have a great potential for application in the development of biofuels with proprieties similar to those of traditional fossil fuels, contributing, so that they can lend important contribution to the obtaining of a more sustainable world energetic matrix. | - |
| Descrição: dc.description | Instituto de Química (IQ) | - |
| Descrição: dc.description | Programa de Pós-Graduação em Química | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Idioma: dc.language | pt_BR | - |
| Direitos: dc.rights | Acesso Aberto | - |
| Direitos: dc.rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data. | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Biocombustível | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Carbono ativado | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Catalisadores | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Molibdênio | - |
| Título: dc.title | Síntese de catalisadores à base de molibdênio suportado sobre carbono e seu emprego na produção de biocombustíveis hidrocarbônicos por meio do hidroprocessamento de precursores lipídicos | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | livro digital | - |
| Aparece nas coleções: | Repositório Institucional – UNB | |
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