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Síntese e caracterização de novos compostos de coordenação de íons lantanídeos com agentes complexantes cromóforos para investigação de potenciais aplicações biológicas, catalíticas e como sondas
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/907701
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Camargo, Maryene Alves | - |
| Autor(es): dc.creator | Cunha, Daniel Silva Carvalho da | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2024-10-23T16:24:31Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2024-10-23T16:24:31Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2020-04-16 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2020-04-16 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2020-04-15 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2019-08-08 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | https://repositorio.unb.br/handle/10482/37500 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/907701 | - |
| Descrição: dc.description | Dissertação (mestrado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2019. | - |
| Descrição: dc.description | Os íons lantanídeos (Ln3+) possuem propriedades físicas, químicas, espectroscópicas e magnéticas particulares, as quais lhes proporcionam um amplo potencial de aplicação, como por exemplo: agentes de contraste, agentes antitumorais, catálise, sondas luminescentes, entre outras. Nas sondas luminescentes, os íons Ln3+ quando coordenados a agentes complexantes cromóforos podem intensificar suas propriedades luminescentes pelo efeito antena. A etapa inicial desse trabalho consistiu na síntese e caracterização de novos compostos de coordenação de íons Ln3+ obtidos a partir de agentes complexantes cromóforos (2-hidroxi-1,4-naftoquinona; tropolona; naftaleno – 2,3-diol; 1,2-dimetil -3-hidroxi-4-piridinona; fenatrolina; 2,2-bipiridina e maltol) com potenciais aplicações em catálise e em sistemas biológicos. Primeiramente, foram sintetizados três novos complexos de Gd3+ (1, 2 e 3), os quais foram testados como catalisadores heterogêneos numa reação de esterificação, obtendo baixos valores de conversão dos reagentes (ácido acétito e álcool benzílico) no produto desejado (acetato de benzila). Foram sintetizados ainda nesse trabalho três complexos inéditos, constituídos dos ligantes maltol (maH) e 2,2-bipiridina (bipy) com os íons: Gd3+ (4), Tb3+ (5) e Eu3+ (6). Os complexos foram caracterizados por PF, espectroscopias no IV e UV-Vis e DRX de monocristal. Diante dessas análises foi possível obter as estruturas moleculares dos complexos 4-6, referindo-se a três complexos mononucleares isoestruturais, constituídos por um ligante 2,2-bipiridina (coordenado de maneira bidentada) e duas espécies do ligante maltol (fenol e fenolato) coordenadas de maneira diferentes ao centro metálico (monodentada e bidentada, respectivamente), além de dois nitratos coordenados de maneira bidentada ao centro metálico, gerando a fórmula molecular [Ln(maH)(ma)(bipy)(NO3)2]. Estudos preliminares de modelagem computacional dos complexos isolados e no vácuo mostraram uma barreira de ativação relativamente alta para a provável descoordenação de um ligante nitrato no complexo. O complexo 6 foi testado como catalisador numa reação de esterificação a partir do ácido oleico e metanol, visando o produto final metil oleato. Tal reação obteve uma taxa de conversão relativamente alta de 75%. Os estudos preliminares de luminescência dos complexos 5 e 6, realizados por meio da espectroscopia de excitação e emissão em solução, demonstraram o efeito antena dos ligantes e revelou o potencial uso desses complexos como sondas luminescentes. Os ensaios de viabilidade celular dos complexos 4-6, mais especificamente do complexo 6, foram realizados e a partir desse estudo de citotoxidade, observou-se que o complexo 6 se demonstrou citotóxico com especificidade à linhagem celular tumoral MDA-MB231, dissolvido em DMSO com um período de incubação de 72 horas. | - |
| Descrição: dc.description | Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) e Fundação de Apoio à Pesquisa do Distrito Federal (FAP/DF). | - |
| Descrição: dc.description | Lanthanide ions (Ln3+) have particular physical, chemical, spectroscopic and magnetic properties, which provide them a wide application potential, such as: contrast agents, antitumor agents, catalysis, luminescent sensors and others. In the luminescent probes, the Ln3+ ions, when coordinated to chromophores complexing agents, can intensify their luminescent properties by the antenna effect. The initial step of this work consisted in the synthesis and characterization of new coordination compounds of Ln3+ ions obtained from chromophores complexing agents (2-hydroxy-1,4-naphthoquinone, tropolone, naphthalene-2,3-diol, 1,2-dimethyl -3-hydroxy-4-pyridinone, phenatroline, 2,2-bipyridine and maltol) with potential applications in catalysis and in biological systems. First, three new Gd3+ complexes (1, 2 and 3) were synthetized and tested as heterogeneous catalysts in an esterification reaction, obtaining low conversion values of the reactants (acetic acid and benzyl alcohol) into the desirable product (benzyl acetate). Additionally, three novel complexes consisting of maltol (maH) and 2,2-bipyridine (bipy) ligands with Gd3+ (4), Tb3+ (5) and Eu3+ (6) ions were synthesized in this work. The complexes where characterized by MP, IR and UV-Vis spectroscopies and monocrystal XRD. Considering the analyzes of the complexes 4-6, it was possible to obtain the molecular structures of the those complexes, which are mononuclear isostructural complexes consisting of a bidentate ligand (2,2-bipyridine) and two maltol ligand species (phenol and phenolate) coordinated differently to the metal center (monodentate and bidentate, respectively). Also, two nitrates coordinated in a bidentate form to the metallic center, generating the molecular formula: [Ln(maH)(ma)(bipy)(NO3)2]. Preliminary computational modeling studies of the isolated complexes and in vacuum have shown a relatively high activation barrier for the probable incoordination of a nitrate ligand in the complex. Complex 6 was tested as a catalyst in an esterification reaction from oleic acid and methanol, targeting the methyl oleate final product. Such reaction achieved a relatively high conversion rate of 75%. Preliminary luminescence studies of complexes 5 and 6, performed by excitation and emission spectroscopy in solution, demonstrated the antenna effect of the ligands and revealed the potential use of these complexes as luminescent probes. Cell viability assays of complexes 4-6, with more emphasis in complex 6, were performed and showed complex 6 to be cytotoxic with specificity to the MDA-MB231 tumor cell line, when dissolved in DMSO with an incubation period of 72 hours. | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Direitos: dc.rights | Acesso Aberto | - |
| Direitos: dc.rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data. | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Agentes complexantes cromóforos | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Complexos de lantanídeos | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Catálise heterogênea | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Sondas luminescentes | - |
| Título: dc.title | Síntese e caracterização de novos compostos de coordenação de íons lantanídeos com agentes complexantes cromóforos para investigação de potenciais aplicações biológicas, catalíticas e como sondas | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | livro digital | - |
| Aparece nas coleções: | Repositório Institucional – UNB | |
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