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Aplicação de catalisadores sólidos ácidos na conversão de xilose a furfural em meio aquoso
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/904391
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Dias, Sílvia Cláudia Loureiro | - |
| Autor(es): dc.creator | Clemente, Maria Clara Hortencio | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2024-10-23T16:16:55Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2024-10-23T16:16:55Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2022-05-31 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2022-05-31 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2022-03-31 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2022-03-24 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | https://repositorio.unb.br/handle/10482/43852 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/904391 | - |
| Descrição: dc.description | Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2022. | - |
| Descrição: dc.description | Furfural é considerado bloco de construção derivado de biomassa e apresenta ampla plataforma química industrial. Sua produção atual utiliza catalisadores ácidos homogêneos como H2SO4 e HNO3, prejudiciais do ponto de vista da Química Verde. Objetivando processos reacionais mais limpos, catalisadores ácidos heterogêneos foram aplicados na conversão de xilose a furfural utilizando somente água como meio reacional. A síntese dos catalisadores baseou-se em modificações da zeólita *BEA e do óxido de cério (céria). Inicialmente, a zeólita passou por desaluminização em estado sólido através do agente desaluminizante (NH4)2SiF6 (remoção de 25% de Al e inserção de 13% de Si), para então ser impregnada com nióbio nas proporções de 10, 18 e 25% em massa. Os catalisadores de céria e de céria-zircônia foram sintetizados por metodologia sol-gel, hidrotérmica e solvotérmica para obtenção de nanoestruturas. Os catalisadores de céria-zircônia foram sintetizados na estequiometria Ce0,8Zr0,2O2. Para formação dos nanobastões (síntese hidrotérmica) utilizou-se o citrato de diamônio ((NH4)2C6H6O7) como direcionador da estrutura e para as nanopartículas (síntese solvotérmica) o ácido oxálico (C2H2O4). Os catalisadores foram caracterizados por FT-IR, RMN com rotação no ângulo mágico de 27Al e 29Si e DRX e tiveram suas propriedades texturais e de acidez determinadas por técnicas de adsorção/dessorção de N2 (g) em baixa temperatura e adsorção de piridina, respectivamente. Os resultados de FT-IR e DRX indicaram que a impregnação ocorreu na forma de pentóxido de nióbio (Nb2O5) na superfície da zeólita *BEA desaluminizada (BD). Nióbio também foi incorporado na estrutura zeolítica comprovado por RMN de 29Si e EDXS. As isotermas de adsorção/dessorção dos catalisadores de zeólita *BEA são do tipo I e IV com histerese H4, enquanto dos catalisadores de óxido misto de céria-zircônia (CZ) nanoparticulados sintetizados pela metodologia sol-gel em pH 10 (CZ(10)), e pela síntese solvotérmica (CZ-NPs), são do tipo V com histerese H1 e H3, respectivamente. As isotermas do óxido misto de céria-zircônia nanobastão, sintetizado com o dobro de citrato de diamônio, de código CZ-NBs-x2, são do tipo II e III. A desaluminização não afetou a cristalinidade da zeólita *BEA, mas o aumento na proporção de Nb2O5 impregnado diminui-a consideravelmente. Entre os catalisadores impregnados com pentóxido de nióbio, o 18% Nb/BD apresentou maior área superficial externa, SEXT (156 m2 g -1 ), melhorando a dispersão de Nb2O5 impregnado. A quantidade de sítios ácidos de Brønsted (n1) e Lewis (n2) nesse catalisador (n1 = 0,24 mmol g−1 e n2 = 0,20 mmol g−1 ) foi semelhante, influenciando positivamente a atividade catalítica. O mesmo catalisador foi ativo e seletivo para a transformação de xilose a 180 °C, mostrando conversão de 64% e rendimento de 33% para furfural (TONfurfural = 25) usando água como solvente verde. | - |
| Descrição: dc.description | Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq). | - |
| Descrição: dc.description | Furfural is considered a building block derived from biomass and has a wide industrial chemical platform. Its current production uses homogeneous catalysts such as H2SO4 and HNO3, which are harmful from the point of view of Green Chemistry. Aiming at more difficult reactive processes, heterogeneous acid catalysts were applied in the conversion of xylose to furfural, using only water as a reactive medium. The synthesis of the catalysts was based on changes in the zeolite *BEA and cerium oxide (ceria). Initially, a zeolite was dealuminated under solid state process by using (NH4)2SiF6 (removal of 25% Al and insertion of 13% Si) as dealumination agent, and then it was impregnated with niobium in the proportions of 10, 18 and 25 % w/w. Ceria and ceria-zirconia catalysts were synthesized by sol-gel, hydrothermal and solvothermal methods to obtain nanostructures. Ceria-zirconia catalysts were synthesized using the Ce0.8Zr0.2O2 stoichiometry. For the formation of the nanorods (hydrothermal synthesis), diammonium citrate ((NH4)2C6H6O7) was used as an organic template reagent to build the inorganic structure and oxalic acid (C2H2O4) for the nanoparticles (solvothermal synthesis). The catalysts were characterized by FT-IR, NMR with magic angle spinning of 27Al and 29Si and XDR and had their textual and acidity characteristics applied by low temperature nitrogen gas adsorption/desorption techniques and pyridine adsorption, respectively. The FT-IR and XDR results indicate that the impregnation occurred in the form of niobium pentoxide (Nb2O5) on the surface of the dealuminated *BEA (DB). Niobium was also incorporated into the zeolitic structure proven by 29Si NMR and EDXS. The adsorption/desorption isotherms of *BEA zeolite catalysts are I and IV types with H4 hysteresis, while the nanoparticles ceria-zirconia (CZ) mixed oxide catalysts synthesized by the sol-gel methodology at pH 10 (CZ(10)), and by solvothermal synthesis (CZ-NPs), are of type V with hysteresis H1 and H3, respectively. The isotherms of the mixed oxide of ceria-zirconia nanorod, synthesized with twice the amount of template (diammonium citrate), code CZ-NBs-x2, are type II and III. Dealumination did not affect the crystallinity of *BEA zeolite, but the increase in the proportion of Nb2O5 impregnated decreased it considerably. Among the catalysts impregnated with niobium pentoxide, 18% Nb/DB showed the highest external surface area, SEXT (156 m2 g -1 ), improving the dispersion of impregnated Nb2O5. The number of Brønsted (n1) and Lewis (n2) acid sites in this catalyst (n1 = 0.24 mmol g-1 and n2 = 0.20 mmol g-1 ) was similar, positively influencing a catalytic activity. The same catalyst was active and selected to transform xylose at 180 °C, showing 64% conversion and 33% furfural yield (TONfurfural = 25) using water as a green solvent. | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Direitos: dc.rights | Acesso Aberto | - |
| Direitos: dc.rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data. | - |
| Palavras-chave: dc.subject | BEA desaluminizada | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Pentóxido de nióbio | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Xilose | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Furfural | - |
| Título: dc.title | Aplicação de catalisadores sólidos ácidos na conversão de xilose a furfural em meio aquoso | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | livro digital | - |
| Aparece nas coleções: | Repositório Institucional – UNB | |
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