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Metadados | Descrição | Idioma |
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Autor(es): dc.contributor | Sodré, Fernando Fabriz | - |
Autor(es): dc.creator | Moura, Hadassa de Souza Ramos Pontes | - |
Data de aceite: dc.date.accessioned | 2024-10-23T15:20:36Z | - |
Data de disponibilização: dc.date.available | 2024-10-23T15:20:36Z | - |
Data de envio: dc.date.issued | 2022-04-26 | - |
Data de envio: dc.date.issued | 2022-04-26 | - |
Data de envio: dc.date.issued | 2022-04-26 | - |
Data de envio: dc.date.issued | 2022-01-26 | - |
Fonte completa do material: dc.identifier | https://repositorio.unb.br/handle/10482/43544 | - |
Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/880635 | - |
Descrição: dc.description | Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2022. | - |
Descrição: dc.description | Este trabalho teve como objetivo quantificar micropoluentes de interesse emergente (MPE) em diferentes matrizes por cromatografia líquida acoplada à espectrometria de massas (LC-MS/MS) em três contextos diferentes. A primeira parte do trabalho foi baseada na identificação de resíduos de fármacos em águas superficiais impactadas pelo lançamento de efluentes industriais/domésticos do Distrito Agroindustrial de Anápolis (Brasil) foi investigado por análise de substância não alvo combinada com espectrometria de massas de alta resolução (HRMS). Com base nos dados obtidos, e considerando descobertas anteriores sobre a contaminação de águas brasileiras por produtos farmacêuticos e de higiene pessoal, um método para analitos alvo, baseado em extração em fase sólida (SPE), calibração por superposição de matriz (CSM) e LC-MS /MS foi desenvolvido e validado para quantificar 38 MPE em amostras de água coletadas em quatro pontos diferentes a montante e a jusante do local de lançamento de efluentes. O método analítico apresentou linearidade adequada (R² > 0,99), detectabilidade (LOD até 0,75 ng/L) e precisão (CV% ≤ 15%) para todos os analitos detectados. As concentrações individuais variaram de 1,4 ± 0,2 ng/L a 11,7 ± 0,1 µg/L. Foi realizada uma avaliação de risco ambiental considerando os quocientes de risco individuais (RQ) para os MPE detectados. Maiores valores de QR foram obtidos para os hormônios norgestrel, estriol e 17- α-etinilstradiol, para os antibióticos sulfametoxazol e ciprofloxacina, para os antiinflamatórios acetaminofeno, ibuprofeno, diclofenaco e ácido mefenâmico, além de carbamazepina, triclosan e bisfenol-A. Um índice de qualidade da água considerando MPE e parâmetros aquáticos selecionados também foi proposto para proteger a vida aquática. A segunda parte do presente trabalho foi dedicada a investigar como as discussões sobre sazonalidade de MPE em águas podem ser afetadas por regimes de amostragem inadequados. Novamente, um método baseado em SPE, CSM e LC-MS/MS foi desenvolvido e validado para 15 MPE apresentando alta linearidade (R² > 0,99), detectabilidade (LOD entre 0,75 e 3,0 ng/L), precisão (CV% < 17%) e recuperações variando entre 22 ± 3 e 77 ± 3%. A presença de MPE foi estudada em amostras do Lago Paranoá (Brasil) coletadas em diferentes escalas temporais, ou seja, durante 14 dias consecutivos nas estações seca e chuvosa. Dez MPE foram frequentemente detectados em todas as amostras. As variações semanais nas concentrações de sete MPE apresentaram variabilidade tão alta quanto a observada para a comparação entre as duas estações, evidenciando possíveis erros no tratamento dos efeitos sazonais. Apenas três MPE (DEET, cafeína e triclosan) apresentam concentrações influenciadas positivamente por aspectos sazonais evidenciando que as observações de sazonalidade são mais bem fundamentadas quando a amostragem é realizada em diferentes escalas temporais, pouco exploradas. Por fim, a terceira parte do trabalho teve como objetivo avaliar a exposição de crianças ao BPA pela análise de amostras de urina. O método analítico, baseado em microextração líquido-líquido, CSM e LC-HRMS/MS, apresentou elevada linearidade (R² ≥ 0,998), detectabilidade (LOD = 0,03 ng/mL), exatidão (86 ± 12% de recuperação) e precisão (CV % ≤ 12%). Considerando as 343 amostras de urina investigadas, o BPA foi detectado em 89,5% das amostras, com concentrações variando de 0,11 a 123 ng/mL. Juntamente com dados demográficos, clínicos, socioeconômicos e familiares, nossos resultados indicam que a exposição ao BPA pode estar correlacionada a uma maior probabilidade de obesidade infantil. Outras associações significativas que favorecem a exposição ao BPA estão relacionadas à baixa renda familiar e ao aumento do consumo de produtos industrializados. | - |
Descrição: dc.description | This work aimed to assess micropollutants of emerging concern (MPE) in different matrices by liquid chromatography coupled to mass spectrometry (LC-MS/MS) in three different contexts. The first part of the work was based on the identification of drug residues in surface waters impacted by the discharge of industrial/domestic wastewaters from the Agro-industrial District of Anápolis (Brazil) was investigated by non-target screening combined with high resolution-mass spectrometry (HRMS). Based on the obtained data, and considering previous findings concerning the contamination of Brazilian waters by pharmaceuticals and personal care products, an a method for target analytes, based on solid-phase extraction (SPE), matrix matched calibration (MMC) and LC-MS/MS was developed and validated to quantify 38 MPE in water samples collected in four different points upstream and downstream the wastewater discharge location. The analytical method showed adequate linearity (R² > 0,99), detectability (LOD up to 0.75 ng/L) and precision (CV% ≤ 15%) for all analytes detected. Individual concentrations ranged from 1.4 ± 0.2 ng/L to 11.7 ± 0.1 µg/L. An environmental risk assessment was carried out considering the individual risk ratios (RQ) for the detected MPE. Higher RQ values were obtained for the hormones norgestrel, estriol and etynylstradiol, for the antibiotics sulfamethoxazole and ciprofloxacin, for the anti-inflammatory drugs acetaminophen, ibuprofen, diclofenac and mefenamic acid, in addition to carbamazepine, triclosan and bisphenol-A (BPA). A water quality index considering MPE and selected aquatic parameters was also proposed for protecting aquatic life. The second part of the present work was dedicated to investigate how seasonal-based discussions concerning MPE in waters may be affected by inadequate sampling regimes. Again, a method based on SPE, MMC and LC-MS/MS was developed and validated for 15 MPE presenting high linearity (R² > 0,99), detectability (LOD between 0.75 and 3.0 ng/L), precision (CV% < 17%) and recoveries ranging between 22 ± 3 and 77 ± 3%. The presence MPE was studied in Paranoá Lake (Brazil) samples collected under different time scales, i.e., during 14 consecutive days in both dry and rainy seasons. Ten MPE were frequently detected in all samples. Weekly variations in the concentrations of seven MPE presented a variability as high as the observed for the comparison between both seasons, evidencing possible errors in addressing seasonal effects. Only three MPE (DEET, caffeine and triclosan) present concentrations positively influenced by seasonal aspects evidencing that seasonality observations are better supported when sampling is carried out under different and little explored time scales. Finally, the third part of the work aimed to assess the exposure of children to BPA by the analysis on urine samples. The analytical method, based on liquidliquid microextraction, MMC and LC-HRMS/MS, showed high linearity (R² ≥ 0.998), detectability (LOD = 0.03 ng/mL), accuracy (86 ± 12% recovery) and precision (CV% ≤ 12%). Considering the 343 urine samples investigated, BPA was detected in 89.5% of the samples, with concentrations ranging from 0.11 to 123 ng/mL. Together with demographic, clinical, socioeconomic, and family data, our results indicate with that exposure to BPA may be correlated to an increased probability of childhood obesity. Other significant associations that favor BPA exposure are related with low family income and increased consumption of industrialized products. | - |
Formato: dc.format | application/pdf | - |
Direitos: dc.rights | Acesso Aberto | - |
Direitos: dc.rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data. | - |
Palavras-chave: dc.subject | Micropoluentes emergentes | - |
Palavras-chave: dc.subject | Espectrometria de massa | - |
Palavras-chave: dc.subject | Risco ambiental | - |
Palavras-chave: dc.subject | Saúde | - |
Título: dc.title | Determinação de micropoluentes de preocupação emergente em amostras de origem biológica e ambiental | - |
Tipo de arquivo: dc.type | livro digital | - |
Aparece nas coleções: | Repositório Institucional – UNB |
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