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Estudo de moléculas de relevância atmosférica e biológica através da espectroscopia de fotoelétrons e da técnica de microjato
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/871783
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Mocellin, Alexandra | - |
| Autor(es): dc.creator | Araújo, Oscar Cardoso | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2024-10-23T14:59:57Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2024-10-23T14:59:57Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2021-03-11 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2021-03-11 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2021-03-11 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2020-09-30 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | https://repositorio.unb.br/handle/10482/40218 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/871783 | - |
| Descrição: dc.description | Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2020. | - |
| Descrição: dc.description | Neste trabalho estudamos dois sistemas de interesse ambiental e um terceiro sistema de interesse biológico. Um deles foi o estudo de aminoácidos em interfaces líquidas, para isso medimos e analisamos os espectros de XPS dos aminoácidos glicina, alanina, valina e metionina em solução aquosa. O outro foi a medida das seções de choque absolutas de fotoabsorção e fotoionização da molécula de ozônio, um importante dado para física de atmosfera ainda pouco conhecido e estabelecido, devido as dificuldades de medid a com amostras de ozônio. O terceiro sistema estudado foram os osmólitos; Tmao, betaína ,uréia, e a mistura de Tmao com uréia, em solução aquosa com XPS. Essas amostras foram estudadas em diferentes concentrações e para pH fisiológico e ácido. Os aminoácidos constituem uma fração importante dos compostos nitrogenados orgânicos solúveis em água em aerossóis e estão envolvidos em muitos processos na atmosfera. Descobrimos que os aminoácidos com cadeias laterais hidrofílicas e tamanho menor, a glicina e a alanina, tendem a permanecer no bulk do líquido, enquanto os aminoácidos hidrofóbicos e maiores, valina e metionina, se concentram mais na superfície. Encontramos evidências experimentais de que os aminoácidos têm orientação preferencial em relação à superfíc ie, sendo que a cadeia lateral hidrofóbica fica mais próxima a superfície do que o grupo carboxílico hidrofílico. A propensão a superfície observada nos aminoácidos tem implicações na ciência atmosférica, uma vez que a interação da superfície desempenha um papel fundamental na formação de gotas nas nuvens e elas devem ser consideradas nos modelos climáticos. Determinamos as seções de choque absolutas de fotoabsorção e fotoionização da molécula de ozônio a partir da medida das correntes de ionização, determinação de fluxo de fótons e da pressão absoluta do gás, utilizando uma câmara experimental de dupla ionização e o nosso sistema de produção de amostras de ozônio com grande pureza. Experimentalmente, é um desafio medir as distribuições de osmólitos em torno das proteínas. Assim, esse conhecimento é inferido a partir de estudos de interfaces ar-água que têm alguma semelhança com a interface não polar-água de proteínas fornecidas por resíduos hidrofóbicos. Apesar de estudos intensivos, os mecanismos a nível molecular dos osmólitos não são bem conhecidos. Além de fornecer conhecimento básico de como a vida se desenrola, desvendar esses mecanismos permitirá projetar novos e mais eficientes osmólitos para controlar estruturas moleculares. O objetivo deste estudo é fornecer estimativas da concentração relativa e a afinidade de diferentes osmólitos na interface vapor-água usando a técnica de Espectroscopia de Fotoelétrons de Raios X (XPS) em soluções aquosas. Isso nos permitirá comparar mecanismos de ação de diferentes osmólitos protetores; Tmao e betaína, bem como o osmólito desnaturante; uréia. Em função da concentração do soluto em água, observamos que o Tmao tem uma afinidade maior à superfície do que a uréia e a betaína. Essas moléculas não chegam a formar uma camada de saturação na superfície, a intensidade cresce linearmente mesmo até a concentração de 4 M, que foi a máxima estudada. Em função do pH, vimos que o Tmao, se protona em pH menor que o pKa da solução e vai menos para a superfície que o Tmao não protonado. Quando estudamos misturas de Tmao+uréia observamos que para o pH neutro, a mistura se concentra mais no bulk da solução comparado com as espécies sozinhas, isso indica que na mistura as moléculas se afastam da superfícies hidrofóbicas, podendo favorecer o estado enovelado. O contrário acontece para o pH ácido, indo mais para a superfície, ou seja se concentrando nas superfícies hidrofóbicas. Não notamos diferenças significativas quando a concentração de uréia é aumentada nas misturas. | - |
| Descrição: dc.description | Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES). | - |
| Descrição: dc.description | In this work we study two systems of environmental interest and a third system of biological interest. One of them was the study of amino acids in liquid interfaces. We measured and analyzed the XPS spectra of amino acids; glycine, alanine, valine and methionine in aqueous solution. The other was the measurement of the absolute photoabsorption and photoionization cross sections of the ozone molecule, an important data for atmosphere physics that is still poorly known and established due to measurement difficulties with ozone samples. The third system studied was osmolytes; Tmao, betaine, urea, and the mixture of Tmao and urea in aqueous solution with XPS. These samples were studied at different concentrations and for physiological and acid pH. We determined the absolute photoabsorption and photoionization cross sections of the ozone molecule from the measurement of ionization currents, photon flux and absolute gas pressure determination, using an experimental double-ion chamber technique and our homemade system for production of ozone gas with high purity. Experimentally, it is challenging to measure distributions of osmolytes around proteins. Thus, this knowledge is inferred from studies of air-water interfaces, which has some resemblance to the nonpolar-water interface of proteins provided by hydrophobic residues. Despite intensive studies, the atomic mechanisms of osmolytes are not well understood. In addition of providing basic knowledge of how life unfolds, unraveling these mechanisms will enable rational designs of new and more efficient osmolytes to control molecular structures. The aim of this study is to provide estimates of the relative concentration as well as affinity of different osmolytes at the vapour-water interface, using X Ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) technique in aqueous solutions. This will allow us to compare mechanisms of action of different protecting osmolytes; Tmao, betaine as well as denaturant osmolyte; urea. Due to the concentration of the solute in water, we observed that the Tmao has a higher surface affinity than urea and betaine. These molecules do not even form a saturation layer on the surface, the intensity increases linearly even to the concentration of 4 M, which was the maximum studied. As a function of pH, we have seen that the Tmao protonates at a pH lower than the pKa of the solution and is more depleted than the unprotonated Tmao. When we study Tmao + urea mixtures, we observed that for neutral pH, the mixture is more concentrated in the bulk of the solution compared to the species alone, which indicates that in the mixture the molecules move away from the hydrophobic surfaces, which may favor the folded state of proteins. The opposite is true for acidic pH, having more surface propensity, ie concentrating more on hydrophobic surfaces. We did not notice any significant differences when the urea concentration is increased in the mixtures. | - |
| Descrição: dc.description | Instituto de Física (IF) | - |
| Descrição: dc.description | Programa de Pós-Graduação em Física | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Direitos: dc.rights | Acesso Aberto | - |
| Direitos: dc.rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data. | - |
| Palavras-chave: dc.subject | PES | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Superfície líquida | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Interface líquido-gás | - |
| Palavras-chave: dc.subject | interface líquida | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Fotoionização | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Soluções aquosas | - |
| Título: dc.title | Estudo de moléculas de relevância atmosférica e biológica através da espectroscopia de fotoelétrons e da técnica de microjato | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | livro digital | - |
| Aparece nas coleções: | Repositório Institucional – UNB | |
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