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Estudo do efeito promotor do Ferro, Molibdênio, Nióbio e Prata na reação de desidratação catalítica de N-Propanol sobre Hzsm-5 modificada
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/774650
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Soares, André Von-Held | - |
| Autor(es): dc.contributor | Passos, Fabio Barboza | - |
| Autor(es): dc.contributor | Oliveira, Hugo Alvarenga | - |
| Autor(es): dc.contributor | Gaspar, Alexandre Barros | - |
| Autor(es): dc.creator | Brandão, Vitor Cassuce | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2024-07-11T18:38:52Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2024-07-11T18:38:52Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2024-07-04 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2024-07-04 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | https://app.uff.br/riuff/handle/1/32976 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/774650 | - |
| Descrição: dc.description | A busca por processos químicos com matérias-primas renováveis é o foco de estudos recentes. O glicerol é um ponto de partida para diversos produtos químicos devido à sua alta disponibilidade. O n-propanol pode ser obtido seletivamente do glicerol por reação de desidratação-hidrogenação, sendo considerado um ponto de partida para produtos mais valorizados. Este estudo tem como objetivo avaliar a obtenção do di-n-propil éter a partir do n-propanol, em reação de desidratação, analisando o efeito promotor dos metais de transição Ferro, Molibdênio, Prata e Nióbio em zeólita ZSM-5 com SAR 28, em temperaturas baixas e moderadas. Os catalisadores foram sintetizados com teor metálico de 5%, mássico, via impregnação seca. As técnicas de caracterização utilizadas foram: DRX, TPD-NH3, Fisissorção de N2, Quimissorção de CO e H2, XPS e Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET) e Varredura (MEV). A área específica para a zeólita suporte foi de 410 m²/g e 0,19 cm³/g de volume de poros. A promoção dos metais de transição reduziu a área específica e o volume de poros. Por DRX foram identificados apenas a prata e o ferro, quando em aglomerados, para os demais catalisadores, não foi possível detectar diferenças estruturais com o suporte, enquanto por XPS nas amostras reduzidas foram identificadas as espécies Fe(II), Nb5+, Mo5+/Mo4+ e Ag0. Por MET e MEV foi possível visualizar as espécies e morfologias através de imagens e calcular os seus diâmetros médios. Foi analisada por TPD-NH3 a força ácida dos catalisadores, diferenciando-os. Testes catalíticos foram realizados de modo contínuo em reator em U, de quartzo, sendo conduzidos a 125°C, 160°C e 200°C em reator diferencial em fase gasosa com N2 como gás de arraste, escoando pelo saturador contendo n-propanol a temperatura controlada. Em 125°C e 160°C, o catalisador Mo/HZSM-5 demonstrou uma seletividade superior para o éter, devido à maior proporção de sítios ácidos fracos em comparação ao suporte e aos outros catalisadores. No entanto, a 200°C, o catalisador Fe/HZSM-5 exibiu baixa seletividade, já que, nessa temperatura, os catalisadores tendem a ser seletivos para a formação de propileno. Nesse contexto, o catalisador Nb/HZSM-5 mostrou-se o mais eficiente em 200°C, devido à sua melhor dispersão e presença de sítios ácidos fortes. Notou-se um bom desempenho do Ag/HZSM-5, semelhante ao Mo/HZSM-5 no início das reações, porém, com rápida desativação | - |
| Descrição: dc.description | Researches for chemical processes with renewable raw materials is the focus of recent studies, with glycerol being a starting point for various chemical products due to its high availability. n-Propanol can be selectively obtained from glycerol by dehydration-hydrogenation reaction, being considered a starting point for more valued products. The present study aims to investigate the production of di-n-propyl ether from n-propanol in dehydration reaction, evaluating the promoting effect of Iron, Molybdenum, Silver, and Niobium on ZSM-5 zeolite with a SiO2/Al2O3 ratio of 28, at low and moderate temperatures. The catalysts were synthesized with a metal content of 5% by weight via incipient wetness. Characterization techniques used were: X-ray diffraction (XRD), temperature-programmed desorption of ammonia (TPD-NH3), N2 physisorption, CO and H2 chemisorption, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Transmission Electron Microscopy (TEM) and Scanning Electron Microscopy (SEM). The specific surface area of the support zeolite was 410 m²/g with a pore volume of 0,19 cm³/g. The promotion metals reduced the specific surface area and pore volume. By XRD, only silver and iron were identified when in agglomerates. For the other catalysts it was not possible to detect structural differences with the support, while by XPS in reduced samples, it was identified the species Fe3+, Nb5+, Mo5+/Mo4+ and Ag0. By TEM and SEM it was possible to visualize the species and morphologies through images and calculation of their average diameters. The acid strength of the catalysts was analyzed by TPD-NH3, which differentiated them. Catalytic tests were conducted continuously in a quartz U-shaped reactor at 125°C, 160°C, and 200°C in gas-phase differential reactor with N2 as carrier gas, flowing through the saturator containing n-propanol at a controlled temperature. At 125°C and 160°C, the Mo/HZSM-5 catalyst demonstrated the best selectivity for ether, due to the higher proportion of weak acid sites compared to the others. However, at 200°C, the Fe/HZSM-5 catalyst exhibited low selectivity, as at this temperature catalysts tend to be selective for propylene formation. In this context, the Nb/HZSM-5 catalyst proved to be the most efficient at 200°C, due to its better dispersion and presence of strong acid sites. A good performance of Ag/HZSM-5 was observed at the beginning of the reactions, however, with rapid deactivation | - |
| Descrição: dc.description | 107 f. | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Idioma: dc.language | pt_BR | - |
| Direitos: dc.rights | Open Access | - |
| Direitos: dc.rights | CC-BY-SA | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Glicerol | - |
| Palavras-chave: dc.subject | n-propanol | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Desidratação | - |
| Palavras-chave: dc.subject | di-n-propil éter | - |
| Palavras-chave: dc.subject | HZSM-5 | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Catálise heterogênea | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Zeólitas | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Glicerol | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Desidratação | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Glycerol | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Dehydration | - |
| Palavras-chave: dc.subject | di-n-propyl ether | - |
| Título: dc.title | Estudo do efeito promotor do Ferro, Molibdênio, Nióbio e Prata na reação de desidratação catalítica de N-Propanol sobre Hzsm-5 modificada | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | Dissertação | - |
| Aparece nas coleções: | Repositório Institucional da Universidade Federal Fluminense - RiUFF | |
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