Oxidação do cicloexano a cicloexanol e cicloexanona com catalisadores de cobre-níquel (CuNi)

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MetadadosDescriçãoIdioma
Autor(es): dc.contributorPassos, Fabio Barboza-
Autor(es): dc.contributorGaspar, Alexandre Barros-
Autor(es): dc.contributorOliveira, Hugo Alvarenga-
Autor(es): dc.contributorZotin, Fatima Maria Zanon-
Autor(es): dc.creatorDias, Mateus Vidal-
Data de aceite: dc.date.accessioned2024-07-11T18:04:31Z-
Data de disponibilização: dc.date.available2024-07-11T18:04:31Z-
Data de envio: dc.date.issued2023-01-23-
Data de envio: dc.date.issued2023-01-23-
Fonte completa do material: dc.identifierhttp://app.uff.br/riuff/handle/1/27674-
Fonte: dc.identifier.urihttp://educapes.capes.gov.br/handle/capes/763023-
Descrição: dc.descriptionO ácido adípico (matéria-prima para a produção do nylon-6,6) pode ser produzido em duas etapas, as quais compreendem a oxidação do cicloexano para a obtenção da mistura “KA-oil” correspondente (cicloexanol-cicloexanona) e posterior oxidação desta mesma mistura para a produção do ácido. Neste trabalho, o foco foi direcionado para a primeira etapa, com ênfase em catalisadores bimetálicos de cobre-níquel, que são metais encontrados em abundância e possuem baixo custo. Assim, catalisadores de CuNi suportados em SiO2, carvão ativado, Al2O3, TiO2 e SiO2-Al2O3 foram sintetizados no presente trabalho. Os catalisadores e suportes foram caracterizados pelas seguintes técnicas: análise textural via fisissorção de nitrogênio, onde os valores das áreas específicas dos catalisadores apresentaram valores próximos aos dos respectivos suportes; a detecção de picos referentes aos componentes do catalisador por meio da difração de raios-X (DRX); espectroscopia de raios-X por dispersão em energia (EDX); microscopia eletrônica por varredura (MEV); redução à temperatura programada (TPR), onde também foi possível observar as interações entre os metais da fase ativa, com o CuNi/TiO2 sendo aquele com a maior influência do Cu; observação da acidez das amostras através da dessorção à temperatura programada de amônia (TPD-NH3), onde o CuNi/Siral apresentou a maior acidez; espectroscopia de reflectância difusa (DRS) no ultravioleta visível (UV-vis); desidrogenação de cicloexano, na qual o catalisador suportado em TiO2 apresentou as maiores taxas de reação. Finalmente, esses catalisadores foram avaliados na oxidação do cicloexano, efetuada em fase líquida, à pressão ambiente, num balão de fundo redondo conectado a um condensador, durante 2 horas. Dentre os catalisadores empregados, o CuNi/Siral foi o que apresentou maior conversão e também maior rendimento, além da maior dispersão do cobre na superfície, da maior influência do níquel na interação cobre-níquel e maior acidez em comparação com os outros catalisadores utilizados nesta dissertação. Posteriormente, este mesmo catalisador foi submetido a três testes catalíticos, com variação das condições reacionais e comparação com os resultados anteriores, onde foi possível constatar que o CuNi/Siral se manteve estável, sem apresentar alteração na reação.-
Descrição: dc.descriptionThe adipic acid (feedstock for the nylon-6,6 production) can be produced in two steps, which comprehend the cyclohexane oxidation for attainment of associated “KA-oil” mixture (cyclohexanol-cyclohexanone) and subsequent oxidation of this same mixture for the acid production. In this work, the focus was targeted for the first step, which emphasis in copper- nickel bimetallic catalysts, which are metals found in abundance and have low costs. Thus, CuNi catalysts supported in SiO2, activated carbon, Al2O3, TiO2 and SiO2-Al2O3 were synthetized in the present study. The catalysts and supports was characterized by the following techniques: textural analysis via nitrogen physisorption, where the surface area values of the catalysts displayed values close to the respective supports; the detection of peaks corresponding to the catalyst componentes through X-ray diffraction (XRD); energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX); scanning electron microscopy (SEM); H2 temperature programmed reduction (TPR), where also was possible observing the interactions between the metals of the active phase, with CuNi/TiO2 being the one with major influence of Cu; observation of the samples acidity through ammonia temperature programmed desorption (NH3-TPD), when CuNi/Siral present the major acidity; diffuse reflectancy spectroscopy (DRS) in ultraviolet- visible (UV-vis); cyclohexane dehydrogenation, when TiO2 supported catalyst showed the major rate reactions. Finally, those catalysts were evaluated in the cyclohexane oxidation, performed in liquid phase, in atmospheric pressure, in a round-bottomed flask connected to a condenser for 2 hours. Among the employed catalysts, CuNi/Siral presented higher conversion and greater yield, in addition of higher copper dispersion on the surface, major nickel influence on copper-nickel interaction and highest acidity in comparison with another catalysts utilized in this dissertation. Afterwards, this same catalyst was submitted to three catalytical tests, with variation of reactional conditions and comparison with the previous results, when was possible determine that CuNi/Siral remained stable, without presenting changes in the reaction.-
Descrição: dc.description148 p.-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Idioma: dc.languagept_BR-
Direitos: dc.rightsOpen Access-
Direitos: dc.rightsCC-BY-SA-
Palavras-chave: dc.subjectOxidação do cicloexano-
Palavras-chave: dc.subjectCicloexanol-cicloexanona-
Palavras-chave: dc.subjectCobre-
Palavras-chave: dc.subjectNíquel-
Palavras-chave: dc.subjectSuportes-
Palavras-chave: dc.subjectCatalisador-
Palavras-chave: dc.subjectOxidação-
Palavras-chave: dc.subjectReação química (Inorgânica)-
Palavras-chave: dc.subjectCyclohexane oxidation-
Palavras-chave: dc.subjectCyclohexanol-cyclohexanone-
Palavras-chave: dc.subjectCopper-
Palavras-chave: dc.subjectNickel-
Palavras-chave: dc.subjectSupports-
Título: dc.titleOxidação do cicloexano a cicloexanol e cicloexanona com catalisadores de cobre-níquel (CuNi)-
Tipo de arquivo: dc.typeDissertação-
Aparece nas coleções:Repositório Institucional da Universidade Federal Fluminense - RiUFF

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