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Avaliação de catalisadores de nanoespumas de Niquel com teor de Prata produzidos por deposição por laser pulsado na reforma seca do metano

Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/760108
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MetadadosDescriçãoIdioma
Autor(es): dc.contributorXing, Yutao-
Autor(es): dc.contributorOliveira, Hugo Alvarenga-
Autor(es): dc.contributorRodriguez, Pedro Pablo Florez-
Autor(es): dc.contributorPassos, Fabio Barboza-
Autor(es): dc.creatorCosta, Kevin Moulin da-
Data de aceite: dc.date.accessioned2024-07-11T17:55:13Z-
Data de disponibilização: dc.date.available2024-07-11T17:55:13Z-
Data de envio: dc.date.issued2021-03-17-
Data de envio: dc.date.issued2021-03-17-
Data de envio: dc.date.issued2020-
Fonte completa do material: dc.identifierhttps://app.uff.br/riuff/handle/1/21419-
Fonte: dc.identifier.urihttp://educapes.capes.gov.br/handle/capes/760108-
Descrição: dc.descriptionEste estudo avaliou o uso de nanoespumas de níquel produzidas por deposição por laser pulsado (PLD) misturada fisicamente com α-Al2O3 (10% p/p) para a reação de reforma seca, uma das possíveis reações para formação do gás de síntese a partir de hidrocarbonetos e dióxido de carbono, e compará-las com o método tradicional de preparo, impregnação seca. O PLD é uma técnica de deposição de vapor física na qual é possível a produção de diferentes tipos de nanoestruturas, de diferentes materiais e com o tamanho controlável. Além das nanoespumas, o estudo avaliou o efeito do teor de prata nos catalisadores, avaliando o método tradicional de preparo, utilizando soluções de Ni(NO3)2.6H2O e AgNO3 para co-impregnar níquel e prata, e pelo método de preparação de nanoespumas, com a prata depositada na superfície da nanoespuma de níquel, utilizando alvos de níquel e prata metálicos dentro da câmara do PLD. Foram preparados catalisadores de 10%Ni (p/p) com teores de prata iguais a 0,2% e 0,4% (p/p). Portanto, catalisadores 10%Ni/α-Al2O3, 0,2%Ag10%Ni/α-Al2O3, 0,4%Ag10%Ni/α-Al2O3, (n)10%Ni/α-Al2O3, (n)0,2%Ag10%Ni/α-Al2O3 e (n)0,4%Ag10%Ni/α-Al2O3 (“(n)” designa catalisadores de nanoespumas). As seguintes técnicas de caracterização foram utilizadas antes dos testes reacionais: Espectroscopia de raios-X por dispersão de energia (EDX), difração de raios-X (DRX), redução à temperatura programada (TPR), análise termogravimétrica (TG), fisissorção de nitrogênio, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios-X (XPS) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). Os catalisadores foram avaliados na reforma seca do metano e, depois disso, analisados por espectroscopia Raman e microscopia eletrônica de varredura (MEV) para avaliação das espécies carbonáceas depositadas. Os catalisadores impregnados obtiveram percentuais mássicos de prata e níquel (verificados por MEV) próximos aos nominais, ao contrário dos catalisadores de nanoespumas, que obtiveram percentuais abaixo dos nominais como consequência de uma consideração erronia na etapa de preparação. Todos os catalisadores, após a passivação, apresentaram características de NiO (verificada por XPS). Após a análise de uma camada interna (etching), os catalisadores apresentaram características predominantes de Ni0 e minoritariamente de NiO. Isso revelou que a passivação não foi eficiente. Para os catalisadores impregnados, o uso de pequenas quantidades de prata juntamente com o níquel na reação de reforma seca diminui a formação de espécies carbonáceas (verificado por espectroscopia Raman e MEV), aumentando a vida útil do catalisador. Apesar disso, a adição desses metais afeta negativamente a atividade dos catalisadores. Os catalisadores de nanoespumas apresentaram, antes da redução, propriedades características de um catalisador com elevada atividade, tais como elevada área metálica (verificada por fisissorção de nitrogênio) e tamanho de partícula diminuto (constatada pelo DRX). As nanoespumas também apresentaram elevada estabilidade termina (verificada pelo TG). No entanto, após a redução, houve sinterização das partículas (verificado por MEV) devido a elevada temperatura de redução, o que levou a perda dessas propriedades atrativas e baixa atividade na reforma seca. Em razão da sinterização das partículas, o teor de prata não afetou a atividade nos catalisadores de nanoespumas.-
Descrição: dc.descriptionCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES-
Descrição: dc.descriptionThis study evaluated the use of nickel nanofoams produced by Pulsed Laser Deposition (PLD) mixed physically with α-Al2O3 (10% w/w) as catalyst for dry reforming reaction, one of possible reactions for syngas formation from hydrocarbons and carbon dioxide, and compared with the catalysts prepared by a traditional preparation method, incipient wetness impregnation. PLD is a physical vapor deposition (PVD) technique that allows producing different type of nanostructures, from different materials with controllable size. In addition to nanofoams, this work studies silver loading effect on catalysts prepared by a traditional preparation method using Ni(NO3)2.6H2O and AgNO3 solutions to co-impregnate nickel and silver, and by PLD with silver deposited on nickel nanofoam surface using nickel and silver metallic targets inside the PLD chamber. Catalysts of 10% Ni (w/w) was prepared with silver loading equal to 0.2% and 0.4% (w/w). Therefore, 10%Ni/α-Al2O3, 0.2%Ag10%Ni/α-Al2O3, 0.4%Ag10%Ni/α-Al2O3, (n)10%Ni/α-Al2O3, (n)0.2%Ag10%Ni/α-Al2O3 e (n)0.4%Ag10%Ni/α-Al2O3 [“(n)” means nanofoam catalysts] have been prepared in this work. Energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX), X-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR), thermogravimetric analysis (TGA), nitrogen physisorption, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and scanning electron microscopy (SEM) have been used to characterize the prepared catalysts. After that, the catalysts were tested in methane dry reform and the electrical and morphological structures were investigated by Raman spectroscopy and SEM to study coke deposition in each catalyst. The mass percentages of silver and nickel in the catalysts prepared by impregnation are close to the nominal values. The nano-foam catalysts, on the other hand, show lower silver and nickel percentages than the nominal value, which might be from the limited sampling for SEM analyses. All catalysts showed characteristics of NiO after passivation. After etching with argon plasma, the catalysts showed predominant characteristics of Ni0 and minority of NiO, which revealed inefficient passivation. For impregnated catalysts, small amounts of silver combined with nickel in the dry reforming reaction reduces the formation of coke, increasing the catalyst life cycle although the silver affects negatively catalytic activity. Nanofoam catalysts showed, before reduction, characteristics of the high activity catalysts such as high metal surface area, small particle size and high thermal stability. However, sintering of the particles occurred after reduction due to high reduction temperature, which damaged these attractive properties and resulted in low activity in dry reforming. As a result of the sintering of the particles, the silver content did not affect the activity in the nanofoam catalysts.-
Descrição: dc.description137f.-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Idioma: dc.languagept_BR-
Direitos: dc.rightsOpen Access-
Direitos: dc.rightshttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/-
Direitos: dc.rightsCC-BY-SA-
Palavras-chave: dc.subjectReforma seca do metano-
Palavras-chave: dc.subjectNanoespuma de Níquel-
Palavras-chave: dc.subjectTeor de Prata e Hidrogênio-
Palavras-chave: dc.subjectEngenharia Química-
Palavras-chave: dc.subjectNanoestrutura-
Palavras-chave: dc.subjectHidrogênio-
Palavras-chave: dc.subjectMethane Dry Reforming-
Palavras-chave: dc.subjectNickel Nanofoam-
Palavras-chave: dc.subjectSilver Loading and Hydrogen-
Título: dc.titleAvaliação de catalisadores de nanoespumas de Niquel com teor de Prata produzidos por deposição por laser pulsado na reforma seca do metano-
Tipo de arquivo: dc.typeDissertação-
Aparece nas coleções:Repositório Institucional da Universidade Federal Fluminense - RiUFF

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