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Obtenção de perovskitas La1-x(Ce, Sr)xNiO3-(Delta) para geração de gás de síntese a partir da tri-reforma do metano
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/652541
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Brackmann, Rodrigo | - |
| Autor(es): dc.contributor | Roseno, Karina Tamião de Campos | - |
| Autor(es): dc.contributor | Brackmann, Rodrigo | - |
| Autor(es): dc.contributor | Sikora, Mariana de Souza | - |
| Autor(es): dc.contributor | Marques, Patrícia Teixeira | - |
| Autor(es): dc.creator | Bertoldi, Juliana | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2022-02-21T21:26:03Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2022-02-21T21:26:03Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2021-02-17 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2021-02-17 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2019 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | http://repositorio.utfpr.edu.br/jspui/handle/1/24287 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/652541 | - |
| Descrição: dc.description | Perovskites type-oxides LaNiO3 (La), La0.95Sr0.05NiO3 (LaSr) and La0.95Ce0.05NiO3 (LaCe) were synthesized by the polymer precursor method, also known as Pechini method. The synthesized polymer resins were separated into two fractions, totaling six samples, which were submitted to two different temperature programs (700 °C and 800 °C with pre-calcination) to obtain the oxides. In order to understand the influence of the insertion of Ce4+ and Sr2+ in perovskite type structures, the oxides were characterized by the techniques of Thermogravimetric Analysis (TGA), X-Ray Fluorescence (XRF), X-ray Diffraction (XRD), Nitrogen adsorption (BET), Scanning Electron Microscopy coupled with Dispersive Energy X-ray Spectroscopy (SEM-EDS), Temperature-programmed reduction (TPR) and, finally, evaluated with regards to catalytic activity in the Tri-Reform of Methane (TRM). By the XRD technique it was possible to verify LaNiO3 phase formation in a practically pure form only for LaCe catalysts at both calcination temperatures; for LaSr7 and LaSr8 a formation of a Ruddlesden-Popper type structure, La2NiO4, was observed, which can arise from the decomposition of LaNiO3 and La2Ni2O5, being more stable than ABO3 type oxides. The most significant difference was noted between La7 and La8, where the change in the calcination process resulted in phase elimination of lanthanum oxycarbonate (La2O2CO3) verified at 700 °C, since the two-stage calcination possibly prevented reactivity of lanthanum oxide (La2O3) with carbon dioxide (CO2) from the volatilization of the organic portion of the precursor polymer, favoring the formation of La2NiO4 and LaNiO3 structures. Only the catalysts calcined at 800 °C were evaluated in the tri-reform reactions, as they showed higher amounts of perovskite and spinel phases. The results of the catalytic tests showed that all the catalysts were active for the TRM, having similar conversions for ethane. In addition to presenting higher conversion of methane, LaCe8 showed to be more active for carbonic gas conversions, probably due to the redox cycle caused by cerium oxide that reacts with CO2, generating oxygen species which causes the coke gasification deposited on the active surface, causing minor deactivation of the catalyst, higher conversion of methane and CO production. LaSr8 obtained the second-best result, possibly caused by the strontium action in the ABO3 structure, generating greater oxygen mobility and formation of SrCO3 phases that favor the elimination of coke, providing a longer catalyst life. La8 presented a conversion slightly below the others for methane, which can be suggested that the formation of La2O2CO3 phases have helped in the greater stability and conversion of methane, but with a faster deactivation by coqueifation. Finally, suitable H2/CO ratios were obtained for the synthesis of C2-C4 hydrocarbons, methanol and dimethyl ether, and the possibility of conversion of synthesis gas to electricity through high temperature fuel cells. | - |
| Descrição: dc.description | Os óxidos do tipo LaNiO3 (La), La0,95Sr0,05NiO3 (LaSr) e La0,95Ce0,05NiO3 (LaCe) foram sintetizados pelo método dos precursores poliméricos, também conhecido como método de Pechini. As resinas poliméricas sintetizadas foram separadas em duas frações, totalizando seis amostras, as quais foram submetidas a dois programas de temperatura diferentes (700°C e 800°C com pré-calcinação) para obtenção dos óxidos. A fim de se entender a influência da inserção de Ce4+e Sr2+ em estruturas do tipo perovskita, os óxidos foram caracterizados pelas técnicas de Análise Termogravimétrica (ATG), Fluorescência de Raios X (FRX), Difratometria de Raios X (DRX), Adsorção de nitrogênio (BET), Microscopia Eletrônica de Varredura acoplada com Espectroscopia de Raios X por Energia Dispersiva (MEV-EDS), Redução à Temperatura Programada (TPR), e, por fim, avaliados no que diz respeito à atividade catalítica por meio da Tri-Reforma do Metano (TRM). Através da técnica de DRX foi possível verificar formação de fases LaNiO3 de forma praticamente pura apenas para os catalisadores LaCe em ambas as temperaturas de calcinação; para LaSr7 e LaSr8 observou-se formação de uma estrutura do tipo Ruddlesden–Popper, La2NiO4, o qual pode surgir a partir da decomposição de LaNiO3e La2Ni2O5, sendo mais estável que óxidos do tipo ABO3; diferença mais expressiva foi notado entre La7 e La8, onde a mudança no processo de calcinação proporcionou eliminação de fases de oxicarbonato de lantânio (La2O2CO3) verificadas em 700°C, uma vez que a calcinação em duas etapas possivelmente evitou reatividade do óxido de lantânio (La2O3) com gás carbônico (CO2) proveniente da volatilização da parcela orgânica do polímero precursor, favorecendo a formação de estruturas La2NiO4e LaNiO3. Apenas os catalisadores calcinados a 800 °C foram avaliados nas reações de tri-reforma, visto que apresentaram maiores quantidades de fases perovskita e espinélio. Os resultados dos testes catalíticos mostraram que todos os catalisadores se mostraram ativos para a TRM, tendo conversões semelhantes para metano. Além de apresentar maior conversão de metano, LaCe8 se mostrou mais ativa para conversões de gás carbônico, provavelmente devido ao ciclo redox ocasionado pelo óxido de cério, que reage com CO2, gerando espécies de oxigênio os quais provoca a gaseificação do coque depositado na superfície ativa, ocasionando menor desativação do catalisador, maior conversão de metano e produção de CO. Já LaSr8 obteve segundo melhor resultado, possivelmente causado pela ação do estrôncio na estrutura ABO3 gerando maior mobilidade de oxigênio e formação de fases SrCO3 que favorecem a eliminação de coque, proporcionando maior vida útil do catalisador. La8 apresentou conversão levemente abaixo dos demais para o metano, o qual pode se sugerir que a formação de fases La2O2CO3 tenham auxiliado na maior estabilidade e conversão de metano, porém com maior rapidez na desativação por coqueifação. Por fim, obteve-se razões H2/CO adequadas para síntese de hidrocarbonetos C2-C4, metanol e dimetil éter, além da possibilidade de conversão de gás de síntese a eletricidade através de células a combustível de altas temperaturas. | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Idioma: dc.language | pt_BR | - |
| Publicador: dc.publisher | Universidade Tecnológica Federal do Paraná | - |
| Publicador: dc.publisher | Pato Branco | - |
| Publicador: dc.publisher | Brasil | - |
| Publicador: dc.publisher | Departamento Acadêmico de Química | - |
| Publicador: dc.publisher | Química | - |
| Publicador: dc.publisher | UTFPR | - |
| Direitos: dc.rights | openAccess | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Perovskitas | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Espectroscopia de raio X | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Catalisadores | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Perovskites | - |
| Palavras-chave: dc.subject | X-ray spectroscopy | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Catalysts | - |
| Palavras-chave: dc.subject | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA | - |
| Título: dc.title | Obtenção de perovskitas La1-x(Ce, Sr)xNiO3-(Delta) para geração de gás de síntese a partir da tri-reforma do metano | - |
| Título: dc.title | Obtaining perovskites type-oxides La1-x(Ce, Sr)xNiO3-(Delta) for generation of syngas from the tri-reforming of methane | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | livro digital | - |
| Aparece nas coleções: | Repositorio Institucional da UTFPR - RIUT | |
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