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Catalisadores à base de lantânia e céria para o acoplamento oxidativo do metano (OCM)
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/1056999
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Ortiz-Bravo, Carlos | - |
| Autor(es): dc.contributor | Silva, Ludmila de Paula Cabral | - |
| Autor(es): dc.contributor | Silva, Andressa Andrade Alves da | - |
| Autor(es): dc.contributor | Lage, Vitor Duarte | - |
| Autor(es): dc.creator | Quintanilha, Tomas Grandini | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2025-08-21T20:13:23Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2025-08-21T20:13:23Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2025-02-11 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2025-02-11 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | https://app.uff.br/riuff/handle/1/36482 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/capes/1056999 | - |
| Descrição: dc.description | O acoplamento oxidativo do metano (OCM) é uma rota catalítica de valorização do gás natural que tem ganhado destaque nos últimos anos devido à descoberta de reservatórios não convencionais. Atualmente, grande parte da produção de gás natural é queimada em caldeiras para a obtenção de energia, processo que não só desperdiça um recurso natural, mas também libera grandes quantidades de gases associados ao efeito estufa como COx. Diante desse cenário, a conversão do metano via OCM emerge como uma estratégia promissora para promover a sustentabilidade ambiental e aproveitar os recursos naturais no setor de óleo e gás. Os óxidos de terras raras têm se destacado como catalisadores para OCM devido à sua reatividade na conversão do metano e seletividade para formação de etileno. Dessa forma, catalisadores à base de céria e lantânia foram sintetizados pelo método de Pechini: Na-CeO2, Na-La0,5Ce0,5O2-δ, Na-La2O3. A difratometria de raio-X (DRX) revelou fases cristalinas associadas ao CeO2 nos catalisadores Na-CeO2 e Na-La0,5Ce0,5O2-δ, enquanto, no catalisador Na-La2O3, foram identificadas fases relacionadas ao La(OH)3. Os dados de fisissorção de nitrogênio indicaram que as amostras possuem características macroporosas e baixa área específica (< 10 m2/g). A análise de redução à temperatura programada (TPR) evidenciou dois picos de redução: a 445 °C e 860°C para os catalisadores Na-CeO2 e Na-La0,5Ce0,5O2-δ, e a 680°C e 970°C para o Na-La2O3. Por meio da microscopia eletrônica de varredura acoplada à espectroscopia de dispersão de energia (MEV-EDS), constatou-se que a composição real dos elementos nos catalisadores está próxima da teórica; entretanto, a análise por espectroscopia de raios-X por energia dispersiva (EDX) apresentou limitações devido à baixa resolução do equipamento. A espectroscopia Raman identificou bandas características dos materiais, além de sinais atribuídos à presença de hidróxidos e carbonatos. A espectroscopia no infravermelho (IV) revelou vibrações características dos óxidos analisados, reforçando a identificação das ligações químicas presentes. Os resultados da espectroscopia de refletância difusa na região do UV-Visível (DRS UV-Vis) permitiram calcular os valores de band gap, sendo de 3,3 eV para o Na-CeO2, 3,4 eV para o Na-La0,5Ce0,5O2-δ, e 5,5 eV para o Na-La2O3. Por fim, os resultados de DRIFTS demonstraram que, durante a adsorção e dessorção de metano em presença de oxigênio, ocorreu formação de radicais metil à medida que a temperatura do sistema aumentava. Contudo, na análise envolvendo metano e dióxido de carbono, não foram observadas mudanças reacionais significativas, provavelmente devido à limitação de temperatura do equipamento utilizado | - |
| Descrição: dc.description | The oxidative coupling of methane (OCM) is a catalytic route for the valorization of natural gas that has gained prominence in recent years due to the discovery of unconventional reservoirs. Currently, a significant portion of natural gas production is burned in boilers for energy generation, a process that not only wastes a valuable natural resource but also releases large amounts of greenhouse gases, such as COx. In this context, methane conversion via OCM emerges as a promising strategy to promote environmental sustainability and optimize the utilization of natural resources in the oil and gas sector. Rare-earth oxides have shown great potential as catalysts for OCM due to their reactivity in methane conversion and selectivity for ethylene production. In this study, ceria- and lanthana-based catalysts were synthesized using the Pechini method: Na-CeO2, Na-La0,5Ce0,5O2-δ, and Na-La2O3. X-ray diffraction (XRD) revealed crystalline phases associated with CeO2 in the Na-CeO2 and Na-La0,5Ce0,5O2-δ catalysts, while in the Na-La2O3 catalyst, phases related to La(OH)3 were identified. Nitrogen physisorption data indicated that the samples exhibit macroporous characteristics and low specific surface areas. Temperature-programmed reduction (TPR) analysis evidenced two regions of reduction: at 445°C and 860°C for the Na-CeO2 and Na-La0,5Ce0,5O2-δ catalysts, and at 680°C and 970°C for Na-La2O3. Scanning electron microscopy coupled with energydispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS) revealed that the actual elemental composition of the catalysts closely matches the theoretical composition. However, energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX) analysis demonstrated limitations due to the low resolution of the equipment. Raman spectroscopy identified characteristic bands of the materials as well as signals attributed to the presence of hydroxides and carbonates. Infrared (IR) spectroscopy revealed characteristic vibrations of the analyzed oxides, reinforcing the identification of the chemical bonds present. The results from diffuse reflectance spectroscopy in the UV-Visible region (UV-Vis DRS) allowed the calculation of band gap values: 3.3 eV for Na-CeO2, 3.4 eV for Na-La0,5Ce0,5O2-δ, and 5.5 eV for Na-La2O3. Finally, DRIFTS analysis demonstrated the formation of methyl radicals during the adsorption and desorption of methane in the presence of oxygen as the system temperature increased. However, during analysis involving methane and carbon dioxide, no significant reaction changes were observed, likely due to the temperature limitations of the equipment used | - |
| Descrição: dc.description | 91 f. | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Idioma: dc.language | pt_BR | - |
| Direitos: dc.rights | Open Access | - |
| Direitos: dc.rights | CC-BY-SA | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Acoplamento oxidativo do metano | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Na-CeO2 | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Na-La0,5Ce0,5O2-δ | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Na-La2O3 | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Reação de acoplamento | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Metano | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Impacto ambiental | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Oxidative coupling of methane | - |
| Título: dc.title | Catalisadores à base de lantânia e céria para o acoplamento oxidativo do metano (OCM) | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | Trabalho de conclusão de curso | - |
| Aparece nas coleções: | Repositório Institucional da Universidade Federal Fluminense - RiUFF | |
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