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Estrutura eletrônica e transição de fase metal-isolante composto VO2

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MetadadosDescriçãoIdioma
Autor(es): dc.contributorAbbate, Miguel, 1960--
Autor(es): dc.contributorUniversidade Federal do Paraná. Setor de Ciências Exatas. Programa de Pós-Graduação em Física-
Autor(es): dc.creatorMossanek, Rodrigo Jose Ochekoski-
Data de aceite: dc.date.accessioned2025-09-01T11:10:32Z-
Data de disponibilização: dc.date.available2025-09-01T11:10:32Z-
Data de envio: dc.date.issued2025-02-17-
Data de envio: dc.date.issued2025-02-17-
Data de envio: dc.date.issued2007-
Fonte completa do material: dc.identifierhttps://hdl.handle.net/1884/8803-
Fonte: dc.identifier.urihttp://educapes.capes.gov.br/handle/1884/8803-
Descrição: dc.descriptionOrientador: Miguel Abbate-
Descrição: dc.descriptionDissertação (mestrado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Ciências Exatas, Programa de Pós-Graduação em Física. Defesa: Curitiba, 2007-
Descrição: dc.descriptionInclui bibliografia-
Descrição: dc.descriptionResumo: As mudanças na estrutura eletrônica do VO2 através da transição de fase metal-isolante foram estudadas utilizando cálculos de estrutura de bandas, dentro da Aproximação de Densidade Local (LDA), e cálculos de modelo de cluster, com a inclusão de canais de blindagem não-local distintos. Os cálculos de estrutura de bandas mostraram que a banda d|| na fase metálica aparece predominantemente ao nível de Fermi, apresentando uma dispersão relativamente grande. Por outro lado, na fase isolante, a banda d|| é mais localizada, sendo responsável pelos dois picos na banda de V 3d, os quais estão separados em 2.0 eV. Estes resultados indicam que as correlações do tipo elétron-rede são mais importantes que as do tipo elétron-elétron nesse sistema. A resposta óptica também foi obtida dos cálculos de estrutura da banda. Foram calculadas as partes real e imaginária da função dielétrica, assim como os espectros de EELS e de refletividade em ambas as fases, os quais foram comparados a espectros experimentais prévios. Os resultados teóricos estão em bom acordo e reproduzem não só as posições em energia e a intensidade relativa das estruturas, assim como a dependência do espectro com a polarização. A principal discrepância é um desvio em 0.6 eV do espectro óptico isolante, devido à subestimação do valor do band gap, pela aproximação de LDA. O modelo de cluster foi calculado utilizando-se um canal não-local de blindagem coerente adicional na fase metálica, e um canal não-local de blindagem de Hubbard adicional na fase isolante. Os resultados para o estado fundamental mostram que o VO2 está em um regime de transferência de carga altamente hibridizado. Os cálculos foram comparados a espectros experimentais e mostram um excelente acordo, reproduzindo as mudanças na estrutura eletrônica devido à transição. Os resultados mostram que o pico coerente na banda de valência metálica de V 3d está relacionado a um estado não-localmente blindado (3d1 C), enquanto que a parte incoerente é formada principalmente por um estado localmente blindado (3d1 L). Por outro lado, o estado não-localmente blindado na fase isolante (3d1 D) aparece a mais altas energias, abrindo um band gap. O mesmo efeito é responsável pelas mudanças apresentadas no espectro de fotoemissão de nível interno. Os cálculos também reproduzem o valor do band gap experimental na fase isolante. Além disso, o aumento da interação intradímero nessa fase consegue reproduzir o desdobramento da banda d||* desocupada. Assim, as mudanças na estrutura eletrônica do VO2 puderam ser relacionadas aos diferentes canais de blindagem não-locais presentes em cada fase.-
Descrição: dc.descriptionAbstract: The changes in the electronic structure of VO2 across the metal-insulator transition were studied using theoretical calculations. They included band structure calculations, within the Local Density Approximation (LDA), and cluster model calculations, with the addition of different non-local screening channels. The band structure calculations showed that the d||band is mainly located at the Fermi level and presents a relatively large dispersion in the metallic phase. On the other hand, in the insulating phase, the d|| band is more localized and forms the two peaks in the V 3d band, split by 2.0 eV. These results indicate that electron-lattice correlations are more important than the electron-electron ones in this system. The optical response was also obtained from the band structure calculations. The imaginary and real parts of the dielectric function, the EELS and the reflectivity spectra were calculated in both phases, and were compared to previous experimental spectra. The results are in good agreement, reproducing not only the frequency position and relative intensity of the different features, but also the polarization dependence of the spectra. The main discrepancy is a 0.6 eV rigid shift of the insulating optical response, due to the absence of a true band gap in the LDA calculation. The features in the optical spectra are related to d-d transitions from 0.5 to 5.0 eV, and p-d transitions from 5.0 to 12 eV. The cluster model was calculated with the addition of a non-local coherent screening channel in the metallic phase, and a non-local Hubbard screening channel in the insulating phase. The results for the ground state show that VO2 is in a highly mixed charge-transfer regime. The calculation was compared to experimental spectra and presents an excellent agreement. The results show that the coherent peak in the metallic V 3d valence band is related to a non-local screened state (3d1C), whereas the incoherent part is mostly formed by a local screened state (3d1L). On the other hand, the non-local screened state in the insulating phase (3d1D) appears at higher energies, opening a band gap. The same effect is responsible for the changes observed in the V 1s core-level spectra. The calculation also reproduced the experimental value of the band gap in the insulating phase. Further, the increased intra-dimmer interaction reproduced the splitting of the unoccupied d||* band. Thus, the changes in the electronic structure of VO2 are related to the different non-local screening channels present in each phase.-
Formato: dc.format60f. : il.-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Relação: dc.relationDisponível em formato digital-
Palavras-chave: dc.subjectFísica-
Título: dc.titleEstrutura eletrônica e transição de fase metal-isolante composto VO2-
Tipo de arquivo: dc.typelivro digital-
Aparece nas coleções:Repositório Institucional - Rede Paraná Acervo

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