Síntese química de ácido málico com o catalisador montmorilonita K10

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Autor(es): dc.contributorZanoelo, Everton Fernando-
Autor(es): dc.contributorWypych, Fernando, 1959--
Autor(es): dc.contributorUniversidade Federal do Paraná. Setor de Tecnologia. Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química-
Autor(es): dc.creatorKnesebeck, Annelorie Mattar, 1993--
Data de aceite: dc.date.accessioned2019-08-21T23:58:14Z-
Data de disponibilização: dc.date.available2019-08-21T23:58:14Z-
Data de envio: dc.date.issued2019-08-01-
Data de envio: dc.date.issued2019-08-01-
Data de envio: dc.date.issued2019-
Fonte completa do material: dc.identifierhttps://hdl.handle.net/1884/61371-
Fonte: dc.identifier.urihttp://educapes.capes.gov.br/handle/1884/61371-
Descrição: dc.descriptionOrientador: Prof. Dr. Everton Fernando Zanoelo-
Descrição: dc.descriptionCoorientador: Prof. Dr. Fernando Wypych-
Descrição: dc.descriptionDissertação (mestrado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Tecnologia, Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química. Defesa : Curitiba, 22/02/2019-
Descrição: dc.descriptionInclui referências: p.86-89-
Descrição: dc.descriptionResumo: Neste trabalho foi investigada a atividade do catalisador montmorilonita K10 na síntese química do ácido málico. Essa rota consiste na hidratação e isomerização do ácido fumárico a altas temperaturas e pressões e é tipicamente catalisada por ácidos inorgânicos fortes, como os ácidos sulfúrico e clorídrico. Os produtos obtidos da síntese são os ácidos málico e maleico, sendo o último um subproduto indesejado gerado em pequenas quantidades. As reações foram realizadas em um reator batelada isotérmico e foram obtidas curvas cinéticas nas temperaturas de 448 K, 463 K, 478 K e 493 K com tempos de reação de 0 a 600 min. A concentração das espécies de interesse foi determinada por cromatografia líquida (UPLC). Os experimentos foram realizados para o sistema com e sem montmorilonita K10, de forma a obter dados da conversão térmica e catalítica do ácido fumárico. Observouse que para todas as temperaturas a reação com o catalisador alcançava melhores conversões de ácido fumárico, demonstrando que a montmorilonita K10 possui atividade catalítica no sistema. O modelo cinético para o sistema não-catalítico foi desenvolvido, assim como 21 possíveis modelos para o sistema catalítico, representando cada hipótese de mecanismo e etapa controladora das reações de hidratação e isomerização do ácido fumárico. Após simulação de todos os modelos, pôde ser concluído que o mecanismo catalítico mais provável é a reação entre ácido fumárico e água adsorvidos e as etapas controladoras das duas reações é a reação na superfície. O ajuste aos dados experimentais foi capaz de prever de forma satisfatória a tendência de consumo do reagente e formação dos produtos para o sistema catalítico e não-catalítico. Foi avaliada também a influência da regeneração da montmorilonita K10 em diversos ciclos de uso, sendo demonstrado que sua regeneração e reutilização em 4 ciclos de reação não acarreta em perda significativa de atividade catalítica. Testes adicionais para avaliar a influência da velocidade de agitação do reator, quantidade de catalisador utilizado e tamanho de partícula também foram realizados, demonstrando que nenhum desses fatores possui influência expressiva na conversão do reagente. Adicionalmente, foram calculados os fatores de efetividade interna (?) para o sistema com partículas de K10 de diferentes tamanhos e comprovou-se que a difusão interna não é determinante para a taxa da reação catalítica. Palavras-chave: ácido málico. Ácido fumárico. Ácido maleico. Montmorilonita K10. Catálise heterogênea.-
Descrição: dc.descriptionAbstract: This work investigated the catalytic activity of montmorillonite K10 in the chemical synthesis of malic acid. It consists on the hydration and isomerization of fumaric acid at high temperatures and pressures, usually catalyzed by strong inorganic acids, such as sulfuric and hydrochloric acids. The synthesis yields malic and maleic acid, an undesirable byproduct produced in small amount. The reactions were carried out in a batch isothermal reactor and kinetic curves were obtained at 448 K, 463 K, 478 K e 493 K, with reaction times varying from 0 to 600 min. Concentration of the species were determined by ultra-performance liquid chromatography (UPLC). Experiments with and without catalyst were made, in order to acquire both thermal and catalytic conversion data. It was observed that, for all temperatures, the catalytic system yielded higher conversions of fumaric acid, indicating that montmorillonite K10 has catalytic activity in this system. The kinetic model of the non-catalytic reaction was developed, as well as 21 possible models to the catalytic one, representing each hypothesis of mechanism and controlling steps for both reactions. After simulation of all models, it was concluded that the most likely mechanism is the reaction of fumaric acid and water adsorbed and the controlling steps for both reactions are the surface reactions. The fitting of the model to the experimental data was able to predict the behavior of the catalytic and non-catalytic system. The influence of regeneration of montmorillonite K10 during several reaction cycles was also evaluated, demonstrating that its reuse in 4 cycles did not result in great loss of catalytic activity. Additional tests to assess the impact of stirring speed, amount of catalyst and particle size were carried out, indicating that none of this factors impact expressively on fumaric acid conversion. Furthermore, intern effectiveness factors to different sized K10 particles were calculated, proving that internal diffusion is not a limiting step to the rate of the catalytic reaction. Key-words: malic acid. Fumaric acid. Maleic acid. Montmorillonite K10. Heterogeneous catalysis.-
Formato: dc.format128 p. : il.-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Palavras-chave: dc.subjectCatalise heterogenea-
Palavras-chave: dc.subjectEngenharia Química-
Palavras-chave: dc.subjectÁcidos-
Título: dc.titleSíntese química de ácido málico com o catalisador montmorilonita K10-
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