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Síntese, caracterização e estudo da reatividade de compostos binucleares de ferro não heme como modelos bioinorgânicos
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/1884/6034
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Drechsel, Sueli Maria, 1961-2012 | - |
| Autor(es): dc.contributor | Nunes, Fábio Souza, 1964- | - |
| Autor(es): dc.contributor | Universidade Federal do Paraná. Setor de Ciências Exatas. Programa de Pós-Graduação em Química | - |
| Autor(es): dc.creator | Piovezan, Clovis | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2025-09-01T10:47:40Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2025-09-01T10:47:40Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2024-12-03 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2024-12-03 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2006 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | https://hdl.handle.net/1884/6034 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/1884/6034 | - |
| Descrição: dc.description | Orientadora: Sueli M. Drechsel | - |
| Descrição: dc.description | Coorientador: Fábio S. Nunes | - |
| Descrição: dc.description | Dissertação (mestrado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Ciências Exatas, Programa de Pós-Graduação em Química. Defesa: Curitiba, 2006 | - |
| Descrição: dc.description | Inclui bibliografia | - |
| Descrição: dc.description | Área de concentração: Química inorgânica | - |
| Descrição: dc.description | Resumo: As fosfatases são metaloproteínas binucleares que catalisam a hidrólise de certos ésteres fosfatos sob condições ácidas ou básicas. O estudo das fosfatases tem um grande significado clínico, porque existem muitas doenças associadas ao aumento da sua atividade total. Para auxiliar na compreensão dessas proteínas foram estudadas as reatividades de complexos formados com o ligante N,N’-bis(2-hidroxibenzil)-1,3-diiminopropano-2-ol (Salpnol Fe e/ou Cu) e N,N'-bis(2-hidroxibenzil)-N,N'-bis(2-metilpiridil)-1,3-diaminopropano-2-ol (H3bbppnol Fe) frente à hidrólise do substrato bis-(2,4-dinitrofenil)fosfato. A constante de velocidade da reação de hidrólise (kobs) e a velocidade de saturação dos complexos (v0) foram determinadas por espectroscopia eletrônica UV-Vis (acompanhamento da banda em 400 nm referente ao produto formado), com a temperatura controlada em 25ºC em uma faixa de pH 5 a 10. Os compostos analisados apresentaram reatividade com valores de kobs entre 10-5-10-2 s-1, o qual é significativamente maior do que o valor para a hidrólise não catalisada (kobs em torno de 10-6 s-1). Foram realizados estudos da variação do catalisador e substrato para a determinação das constantes cinéticas da reação e baseado nestes estudos foram propostos mecanismos de reação. Neste trabalho, a atividade catalítica de complexos de Fe (III) não-heme binucleares com diferentes ligantes foi investigada na catálise de epoxidação de substratos orgânicos, comparativamente em meio homogêneo e em meio heterogêneo, utilizando os complexos de ferro imobilizados em sílica gel. Observou-se a conversão dos substratos aos epóxidos com grande seletividade, quando os catalisadores foram imobilizados em sílica gel. A eficiência catalítica mostrou dependência da estrutura do complexo devido à utilização de diferentes ligantes. | - |
| Descrição: dc.description | Abstract: Phosphateses catalyse the hydrolysis of a wide veriety of ortophosphate monoesters and reactions of transphosphorylation under acid or basic conditions. Therefore, its determination has a great clinical significance especially in the diagnosis of human diseases. For comprehension of these proteins we have studied in this work the hydrolysis of the complexes with the ligand N,N’-bis(2-Salicylidene)-1,3-diiminopropan-2-ol (Salpnol Fe and/or Cu) and N,N’-bis(2-Salicylidene)-N,N’-bis(2-methylpiridyl)-diaminepropan-2-ol (H3bbppnol Fe) towards the substrate bis-(2,4-dinitrophenyl)phosphate. All standard reactions were performed at 25 ºC at pH 5 to 10 range. Total conversion of bis-(2,4-dinitrophenyl) phosphate to 2,4-dinitrophenol, monitored spectrophotometrically (400 nm), was achieved after 5 minutes of reaction, under optimal conditions. The maximum kobs and v0value corresponds to the maximum rate constant obtained using an excess of the catalysts with regard to the substrate and has been used to compare our system with others reported in the literature. The observed saturation and the fact that the initial rates followed typical Michaelis-Menten kinetics, with double reciprocal plots of the results giving a straight line, implies the binding of the phosphodiester to the active species during thr reaction. The complexes showed reactivety with values between 10-5 – 10-2 s-1, which is a better value when compared with non catalyzes reaction (Kobs 10-6 s-1) The epoxidation of the carbon-carbon double bound by metallocomplexes is systematically investigated using metallomacrocycles like metalloporphyrins as heme models for cytochrome P-450. Herein, we report the synthesis and characterization of a new complex [Fe2(bbppnol)(µAcO)(H2O)2](ClO4)2 (D), a non-heme metallocomplex, as well as its catalytic activity in olefin oxidation. The bis(aquo) complex D and [Fe2(bbppnol)(µAcO)2](PF6) (E) (previously prepared) were also immobilized on silica gel, and the obtained hetorogeneous catalysts were characterized. The catalytic activity of such solid materials in the oxidation of cyclooctene and cyclohexene was investigated using iodosylbenzene and H2O2 as oxidants. The results obtained were compared with the catalytic behavior of the corresponding iron complexes in solution (homogeneous catalysis). | - |
| Formato: dc.format | xv, 71f. : il., grafs., tabs. | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Relação: dc.relation | Disponível em formato digital | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Catalise | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Quimica bioinorganica | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Ferro | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Química | - |
| Título: dc.title | Síntese, caracterização e estudo da reatividade de compostos binucleares de ferro não heme como modelos bioinorgânicos | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | livro digital | - |
| Aparece nas coleções: | Repositório Institucional - Rede Paraná Acervo | |
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