Semicondutores de precursores lamelares: síntese, caracterização e atividade fotocatalítica

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Autor(es): dc.contributorPeralta Zamora, Patricio Guillermo, 1962--
Autor(es): dc.contributorUniversidade Federal do Paraná. Setor de Ciências Exatas. Programa de Pós-Graduação em Química-
Autor(es): dc.creatorPinto, Rodrigo Barbosa-
Data de aceite: dc.date.accessioned2019-08-21T23:50:46Z-
Data de disponibilização: dc.date.available2019-08-21T23:50:46Z-
Data de envio: dc.date.issued2018-09-19-
Data de envio: dc.date.issued2018-09-19-
Data de envio: dc.date.issued2017-
Fonte completa do material: dc.identifierhttps://hdl.handle.net/1884/55553-
Fonte: dc.identifier.urihttp://educapes.capes.gov.br/handle/1884/55553-
Descrição: dc.descriptionOrientador: Dr. Patrício Guillermo Peralta-Zamora-
Descrição: dc.descriptionTese (doutorado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Ciências Exatas, Programa de Pós-Graduação em Química. Defesa : Curitiba, 26/10/2017-
Descrição: dc.descriptionInclui referências: p.120-137-
Descrição: dc.descriptionÁrea de concentração: Química analítica-
Descrição: dc.descriptionResumo: Neste trabalho foram feitas algumas tentativas de síntese de semicondutores para aplicação em processos oxidativos avançados sendo também desenvolvida uma nova rota sintética de um compósito contendo ZnO, semicondutor amplamente utilizado em fotocatálise heterogênea, Zn2TiO4, óxido misto pertencente ao grupo dos espinélios e Zn3O(SO4)2, um oxissal pouco conhecido que se apresenta como um fantástico sequestrante de elétrons. Este mesmo estudo mostra que hidroxissais lamelares de zinco demonstraram ser excelentes precursores de óxidos semicondutores com baixa energia de band gap (3,17 eV; A2C) e de outros compostos capazes de auxiliar no processo fotocatalítico (Zn2TiO4 e Zn3O(SO4)2). Estudos de degradação fotocatalítica realizados em escala de bancada permitiram verificar uma elevada eficiência de tratamento dos sistemas fundamentados no uso de compósitos contendo titânio e zinco e radiação UVA, suprimindo os processos de fotólise e permitindo observar a eficiente degradação do corante modelo (Preto Reativo 5) em um intervalo de 60 minutos. Também constatou-se que o mecanismo fotocatalítico ocorre majoritariamente via lacuna fotogerada devido a presença de um semicondutor (Zn2TiO4 - 3.72 eV) com energia de band gap maior que a do ZnO (3,17 eV), juntamente com o Zn3O(SO4)2 que funciona como um ácido de Lewis, capturando o elétron presente na banda de condução, impedindo assim a recombinação do par elétron-lacuna bem como uma excelente degradação do RB5 (96,5%) em um primeiro ciclo e 83,3% em um segundo ciclo fotocatalítico. Um estudo com diferentes quantidades de titânio e zinco mostrou que a razão 1:0,25 mZn/mTi apresenta excelente degradação em 30 minutos (93%) em relação ao ZnO e outras razões sintetizadas pelo mesmo método, não sendo necessárias quantidades maiores do oxissulfato de titânio na síntese. Este conjunto de resultados permite inferir que processos de fotocatálise mediados pelos compósitos formados por ZnO/Zn2TiO4/Zn3O(SO4)2, assistidos por radiação UVA, proporcionam uma eficiente degradação de compostos orgânicos em solução aquosa. Trata-se de uma observação relevante na medida em que vislumbra o desenvolvimento de novos materiais que apresentam excelente capacidade de fotodegradação em condições ambiente (pH 7, temperatura ambiente e sem a necessidade de adição de produtos químicos solúveis). Palavras Chave: Processos avançados de oxidação; Fotocatálise heterogênea; Hidroxissais Lamelares; Compósitos; Semicondutores; Óxido de Zinco; Titanato de Zinco; Oxissulfato de Zinco.-
Descrição: dc.descriptionAbstract: In this work, some attempts to synthesize semiconductors have made for application in advanced oxidative processes. A new synthetic route of a composite containing ZnO, semiconductor usually used in heterogeneous photocatalysis, Zn2TiO4, mixed oxide belonging to the spinel group and Zn3O(SO4)2, a little-known oxide salt that showing as a fantastic electron scavenger. This study shows that zinc layered hydroxide salts have been shown to be excellent of semiconductor oxides precursors with a low band gap energy (3.17 eV; A2C) and other useful compounds of assisting in the photocatalytic process (Zn2TiO4 and Zn3O(SO4)2). Studies of photocatalytic degradation performed in bench scale allowed to verify a high treatment efficiency of systems based in the use of zinc/titanium composites and UVA radiation, that suppressed the photolysis processes, and allowed to observe the degradation activity of the model dye (Reactive Black 5) in only 60 minutes. It was also observed that the photocatalytic mechanism occurs primarily through the photogenerated hole due to the presence of material (Zn2TiO4 - 3.72 eV) with a band gap energy higher than that of ZnO (3.17 eV). It also both with Zn3O(SO4)2 which acts as a Lewis acid, capturing the electron present in the conduction band, thus preventing recombination of the electron-hole pair, as well as an excellent degradation of RB5 (96.5%) in the first cycle and 83.3% in a second photocatalytic cycle. A study with different amounts of titanium and zinc showed that a ratio 1: 0.25 mZn/mTi showed excellent degradation in 30 minutes (93%) over ZnO and other reasons synthesized by the same method, not requiring in the synthesis more significant amounts of Titanium (IV) Oxysulfate. This set of results allows inferring that photocatalysis processes mediated by the ZnO/Zn2TiO4/Zn3O(SO4)2 composite, assisted by UVA radiation, provide an efficient degradation of organic compounds in aqueous solution. This it is a relevant observation in that it envisages the development of new materials that have excellent photodegradation capacity under ambient conditions (pH 7, ambient temperature and without the addition of soluble chemicals). Keywords: Advanced oxidation processes; Heterogeneous photocatalysis; Layered Hydroxide Salts; Composites; Semiconductors; Zinc Oxide; Zinc titanate; Zinc Oxysulfate.-
Formato: dc.format137 p. : il. (algumas color.).-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Palavras-chave: dc.subjectOxidação-
Palavras-chave: dc.subjectQuimica-
Palavras-chave: dc.subjectFotocatálise-
Palavras-chave: dc.subjectSemicondutores-
Palavras-chave: dc.subjectTeses-
Título: dc.titleSemicondutores de precursores lamelares: síntese, caracterização e atividade fotocatalítica-
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