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Síntese de catalisadores de níquel suportados em MCM-41 obtida a partir de diferentes fontes de sílica e sua aplicação na reforma a seco do metano para produção de gás de síntese

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Autor(es): dc.contributorAlves, Helton José-
Autor(es): dc.contributorUniversidade Federal do Paraná. Setor Palotina. Programa de Pós-Graduação em Tecnologias de Bioprodutos Agroindustriais-
Autor(es): dc.creatorAguiar, Maiara-
Data de aceite: dc.date.accessioned2019-08-21T23:35:38Z-
Data de disponibilização: dc.date.available2019-08-21T23:35:38Z-
Data de envio: dc.date.issued2017-11-09-
Data de envio: dc.date.issued2017-11-09-
Data de envio: dc.date.issued2017-11-09-
Fonte completa do material: dc.identifierhttp://hdl.handle.net/1884/49580-
Fonte: dc.identifier.urihttp://educapes.capes.gov.br/handle/1884/49580-
Descrição: dc.descriptionOrientador : Prof. Dr. Helton José Alves-
Descrição: dc.descriptionDissertação (mestrado) - Universidade Federal do Paraná, Setor Palotina, Programa de Pós-Graduação em Tecnologias de Bioprodutos Agroindustriais. Defesa: Palotina, 26/06/2017-
Descrição: dc.descriptionInclui referências : f. 94-106-
Descrição: dc.descriptionResumo: A produção de gás de síntese (CO + H2) por meio da reforma a seco do metano (RS) chama a atenção por utilizar dois gases de efeito estufa (CH4 e CO2) contribuindo para minimizar impactos causados ao ambiente. Os catalisadores heterogêneos, combinação entre a fase ativa e o suporte, são fundamentais para o desempenho da reação. Os suportes devem apresentar características como estabilidade mecânica e alta área específica. A peneira molecular MCM-41 tem despertado interesse quanto a essas características, o que a torna interessante para ser usada como suporte de catalisadores em vários processos. Entre os reagentes para síntese deste suporte está a fonte de sílica, geralmente sintética, mas que pode ser substituída por uma fonte alternativa a fim de reduzir os custos do processo, como é o caso de alguns resíduos agroindustriais ricos em SiO2, entre eles a cinza de casca de arroz (CCA). O objetivo deste trabalho foi sintetizar MCM-41 a partir de fontes diferentes de sílica e avaliar sua aplicação como suporte de catalisadores de níquel em reação RS de metano para produção de gás de síntese. As peneiras moleculares foram sintetizadas utilizando como fonte de sílica tetraetil ortossilicato (TEOS) e CCA. Para síntese dos catalisadores, os suportes foram impregnados com 10, 20 e 50% de níquel. A CCA foi caracterizada por FRX; os suportes e catalisadores foram caracterizados por difração de raios X (DRX), fisissorção de N2, microscopia eletrônica de varredura (MEV), espectrometria de raios X por energia dispersiva (EDS) e, além disso, para os catalisadores foi feita análise de dessorção de amônia à temperatura programada (TPD-NH3). Para RS, utilizou-se reator tubular de fluxo contínuo, mistura molar 1:1 de CH4:CO2, temperatura de 700 °C, VHSV 30 L.h-1.gcat-1. Após os ensaios reacionais, os catalisadores foram submetidos à análise termogravimétrica (ATG). Ambos os suportes apresentaram propriedades características de MCM-41 conforme reportado na literatura. Na RS, o catalisador com melhor desempenho catalítico foi o 20Ni/MCM-41_TEOS, com resultados de fração molar de 55% para H2 e 36% para CO, razão molar H2:CO de 1,5 e rendimento de H2 e CO de 38% e 23%, respectivamente. Entre os catalisadores CCA, o melhor foi aquele impregnado com 50% de níquel, com fração molar e rendimento de 9% para H2 e 16% para CO e razão molar H2:CO de 0,6. A baixa atividade catalítica dos catalisadores CCA, se comparados aos catalisadores TEOS, deve-se possivelmente à menor área específica obtida. Os catalisadores apresentaram baixos valores de perda de massa conforme resultados de ATG, indicando pequena quantidade de coque formado em relação à alumina. Na reação conduzida por 23 h com o catalisador 20Ni/MCM-41_TEOS, não ocorreu perda significativa de atividade catalítica. Diante dos resultados, concluiu-se que foi possível a síntese de MCM-41 a partir do resíduo agroindustrial CCA. A MCM-41 se mostrou promissora para ser aplicada em RS, com a vantagem de ser possível substituir a fonte de sílica sintética por uma fonte alternativa de menor custo, contribuindo para minimização de impactos causados ao ambiente devido ao aproveitamento de resíduos agroindustriais, como é o caso da CCA. Palavras-chave: fonte de sílica, MCM-41, reforma a seco, gás de síntese.-
Descrição: dc.descriptionAbstract: Syngas (CO + H2) production through dry reforming of methane (DR) draws attention by using two greenhouse effect gases (CH4 and CO2), contributing for reducing environmental impacts. Heterogenous catalysts, a combination between an active phase and a support, are fundamental for the performance of the reaction. The supports must present features as mechanic stability and high specific surface área. MCM-41 molecular sieve has arouse interest due to these features, which makes it interesting to be used as support for catalyst in many processes. Generally, synthetic silica source is among the chemicals reagents used for the synthesis of this support, but it can be replaced by an alternative source in order to reduce the process cost, like some agroindustrial waste rich in SiO2, as rice husk ash (RHA). The purpose of this work was to synthesize MCM-41 from differents sources of sílica and to avaliate its aplication as support for nickel based catalysts in DR reactions for syngas production. The molecular sieves was synthesized using tetraethyl orthosilicate (TEOS) and RHA. For the synthesis of the catalysts, the supports were impregned with 10, 20 and 50% nickel. RHA was characterized by X-ray fluorescence (XRF); supports and catalysts by X-ray diffraction (XRD), N2 physisorption, scanning electron microscopy (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS) and, besides this, for the catalysts was made temperature programmed desorption of ammonia (DTP-NH3). For DR, was used a continuous flow tubular reactor, 1:1 CH4:CO2 mixture, temperature 700 °C, VHSV 30 L.h-1.gcat-1. The post-reaction samples was analysed by thermogravimetric analysis (TGA). Both supports showed characteristic features of MCM-41, according to related in literature. In DR, the catalyst with better catalytic performance was 20Ni/MCM-41_TEOS, with molar fraction results of 55% for H2 and 36% for CO, molar ratio H2:CO of 1,5 and yields of H2 and CO of 38% and 23%, respectively. Among RHA catalysts, better result was obtained for that impregned with 50% nickel, with molar fraction and yield of 9% for H2 and 16% for CO and molar ratio H2:CO of 0,6. The lower catalytic activity of RHA catalyst, when compared to TEOS catalysts, can be attributed to the smaller specific surface área. The catalysts presented low values of mass loss according to TGA low results, indicating low coke formation compared to alumina. In the reaction conducted during 23 hours with the catalyst 20Ni//MCM-41_TEOS, it did not occur significative loss of catalytic activity. In front of this results, it concluded that it was possible the synthesis of MCM-41 using agroindustrial RHA waste. MCM-41 showed to be promissing for aplication in DR, with the advantage of being possible replace synthetic sílica source for an alternative and lower cost one, contributing for minimization of impacts on the environment due to the use of an agroindustrial waste like RHA. Key-words: silica source, MCM-41, dry reforming, syngas.-
Formato: dc.format106 f. : il., gráfs., tabs.-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Formato: dc.formatapplication/pdf-
Relação: dc.relationDisponível em formato digital-
Título: dc.titleSíntese de catalisadores de níquel suportados em MCM-41 obtida a partir de diferentes fontes de sílica e sua aplicação na reforma a seco do metano para produção de gás de síntese-
Tipo de arquivo: dc.typelivro digital-
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