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The wide extent of reactivity descriptors applicability: from chemical pathway predictor to charge transference and transport description
Use este link compartilhar ou citar este material: http://educapes.capes.gov.br/handle/11449/310724
Registro completo de metadados
| Metadados | Descrição | Idioma |
|---|---|---|
| Autor(es): dc.contributor | Batagin-Neto, Augusto | - |
| Autor(es): dc.contributor | Université de Pau et des Pays de l'Adour | - |
| Autor(es): dc.contributor | Universidade Estadual Paulista (UNESP) | - |
| Autor(es): dc.contributor | Woellner, Cristiano Francisco | - |
| Autor(es): dc.creator | Alves, Gabriel Gomes Baltazar | - |
| Data de aceite: dc.date.accessioned | 2025-08-21T15:16:06Z | - |
| Data de disponibilização: dc.date.available | 2025-08-21T15:16:06Z | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2025-05-27 | - |
| Data de envio: dc.date.issued | 2025-04-29 | - |
| Fonte completa do material: dc.identifier | https://hdl.handle.net/11449/310724 | - |
| Fonte: dc.identifier.uri | http://educapes.capes.gov.br/handle/11449/310724 | - |
| Descrição: dc.description | O uso de ferramentas teórico-computacionais na ciência de materiais data da década de 70. Naturalmente, com o aumento do poder computacional, aumentou-se também a complexidade, precisão e confiabilidade dos métodos computacionais. Hoje, algumas escolhas metodológicas, como a escolha de um funcional de correlação e troca, podem aumentar o custo computacional em pelo menos uma ordem de grandeza, significando um custo energético considerável. É possível, porém, utilizar-se de ferramentas computacionalmente mais econômicas, mas ainda assim, confiáveis pelo seu embasamento teórico. Este trabalho utiliza-se desses métodos para explorar soluções em dois temas distintos: i) Compreender, em escala molecular, as características e propriedades responsáveis por tornar o par doador:aceitador D18:Y6, o paradigma de eficiência em conversão de energia solar; ii) Investigar caminhos químicos não explorados da evolução do composto 1-azafulvenaleno em fenilnitreno. Dentre as diversas opções metodológicas destacam-se os descritores de reatividade, em específico, os índices de Fukui condensado aos átomos e a maciez química local, que são de baixo custo computacional, e trazem resultados confiáveis quanto a descrição de interação com agentes externos, e interação intramolecular, respectivamente. Ambos dependem apenas de cálculos de energia/ponto único de energia, os quais são feitos considerando a teoria do funcional da densidade. Essas abordagens, em consonância com alguns outros descritores, permitiram descrever rotas de transferência de carga, evidenciar em escala molecular as capacidades de doação/aceitação de elétrons, diferenciando os bons e maus pares doador: aceitador para aplicação em camada ativa de célula solar. Além disso, rotas químicas completas para o 1 azafulvenaleno foram encontradas, mostrando as interações utilizadas, rotas alternativas e caminhos reversíveis. Os descritores escolhidos mostraram-se capazes de aplicações além de suas concepções iniciais, em especial a descrição de transferência de carga e capacidades de doador/aceitador para os índices de Fukui, e a capacidade de encontrar rotas químicas para a maciez local. Além disso, a combinação de descritores de baixo custo levaram a resultados que propõe explicações a nível molecular para comportamentos macromolecular observados experimentalmente, além de apresentar novos resultados, como os sítios de entrada de elétrons e os caminhos que estes fazem no material, e os novos caminhos químicos para a molécula alvo. | - |
| Descrição: dc.description | L'utilisation d'outils théoriques et computationnels en science des matériaux remonte aux années 1970. Naturellement, avec l'augmentation de la puissance de calcul, la complexité, la précision et la fiabilité des méthodes informatiques ont également progressé. Aujourd'hui, certaines décisions méthodologiques, comme le choix d'une fonctionnelle d'échange et de corrélation, peuvent accroître le coût computationnel d'au moins un ordre de grandeur, impliquant ainsi une dépense énergétique considérable. Ce travail appliqué ces méthodes pour explorer des solutions dans deux domaines distincts : i) Comprendre, au niveau moléculaire, les caractéristiques et propriétés qui font du couple donneur:accepteur D18:Y6 un paradigme d'efficacité dans la conversion de l'énergie solaire ; ii) Explorer des voies chimiques encore inexplorées dans la transformation du 1-azafulvénallène en phénylnitrène. Parmi les diverses options méthodologiques, les descripteurs de réactivité se distinguent, en particulier les indices de Fukui condensés aux atomes et la douceur locale, qui sont peu coûteux en termes de calcul et fournissent des résultats fiables pour décrire respectivement les interactions avec des agents externes et les interactions intramoléculaires. Ces descripteurs reposent uniquement sur des calculs d’énergie à point unique, réalisés dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Ces approches, associées à d'autres descripteurs, ont permis de décrire des voies de transfert de charge, de mettre en évidence les capacités de donation et d'acceptation d'électrons à l'échelle moléculaire et de différencier les bons et mauvais couples donneur:accepteur pour leur application dans la couche active des cellules solaires. Par ailleurs, des voies chimiques complètes pour le 1-azafulvénallène ont été identifiées, mettant en lumière les interactions en jeu, les chemins alternatifs et les processus réversibles. Les descripteurs choisis se sont révélés utiles au-delà de leur conception initiale, notamment pour la description du transfert de charge et des capacités de donneur/accepteur à travers les indices de Fukui, ainsi que pour l’identification de voies chimiques via la douceur locale. De plus, la combinaison de descripteurs à faible coût a conduit à des résultats proposant des explications à l’échelle moléculaire des comportements macromoléculaires observés expérimentalement. Elle a également permis d’apporter de nouvelles perspectives, notamment sur les sites d'entrée des électrons et leurs trajectoires au sein du matériau, ainsi que sur de nouvelles voies de réaction pour la molécule cible. | - |
| Descrição: dc.description | The use of theoretical-computational tools in materials science dates back to the 70s. Naturally, as computing power increased, so did the complexity, precision, and reliability of computational methods. Today, some methodological choices, such as the choice of a correlation and exchange functional, can increase the computational cost by at least an order of magnitude, meaning a considerable energy cost. This work employs these methods to explore solutions in two distinct areas: i) Understanding, at the molecular level, the characteristics and properties that make the donor:acceptor pair D18:Y6 a paradigm of efficiency in solar energy conversion; ii) Investigating unexplored chemical pathways in the transformation of 1-azafulvenallene into phenylnitrene. Among the various methodological options, reactivity descriptors stand out, specifically the condensed-to-atoms Fukui indices and local softness, which have low computational cost and provide reliable results for describing interactions with external agents and intramolecular interactions, respectively. Both rely solely on single-point energy calculations, which are performed using density functional theory. These approaches, in conjunction with other descriptors, have made it possible to describe charge transfer pathways, highlight electron donation and acceptance capabilities at the molecular scale, and distinguish good and poor donor:acceptor pairs for application in the active layer of solar cells. Additionally, complete chemical pathways for 1-azafulvenallene were identified, revealing the interactions involved, alternative routes, and reversible pathways. The chosen descriptors proved to be useful beyond their initial conceptions, particularly in describing charge transfer and donor/acceptor capabilities for the Fukui indices, as well as in identifying chemical pathways for local softness. Furthermore, the combination of low-cost descriptors led to results that propose molecular-level explanations for macromolecular behaviors observed experimentally. Additionally, it introduced new findings, such as the electron entry sites and their pathways within the material, as well as new chemical routes for the target molecule. | - |
| Descrição: dc.description | Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) | - |
| Descrição: dc.description | Capes:001 | - |
| Formato: dc.format | application/pdf | - |
| Idioma: dc.language | en | - |
| Publicador: dc.publisher | Universidade Estadual Paulista (UNESP) | - |
| Direitos: dc.rights | info:eu-repo/semantics/openAccess | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Cálculos de estrutura eletrônica | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Descritores de reatividade | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Transferência de carga | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Rotas químicas | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Célula solar orgânica | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Electronic-structure calculations | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Reactivity descriptors | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Charge transference | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Chemical pathways | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Organic solar cells | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Calculs de structure électronique | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Descripteurs de réactivité | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Transfert de charge | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Voies chimiques | - |
| Palavras-chave: dc.subject | Cellules solaires organiques | - |
| Título: dc.title | The wide extent of reactivity descriptors applicability: from chemical pathway predictor to charge transference and transport description | - |
| Título: dc.title | A ampla extensão da aplicabilidade dos descritores de reatividade: Da previsão de rotas químicos à descrição de transporte e transferência de carga | - |
| Título: dc.title | L'étendue de l'applicabilité des descripteurs de réactivité : Du prédicteur de voies chimiques à la description du transfert et du transport de charge | - |
| Tipo de arquivo: dc.type | livro digital | - |
| Aparece nas coleções: | Repositório Institucional - Unesp | |
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